随着化石燃料的过度消耗和日益严峻的“温室效应”问题,寻求绿色环保的可再生能源来逐步替代化石能源的意识已经深入人心。由于氢气在常温常压下性质稳定、储存体积小、热值高和环保等优点,因此如何简便、高效地制取氢气来作为能源已经成为了当前研究热点。像金属合金混合物、金属硼氢化物-金属杂化物和氨硼烷等固态储氢材料在常温常压下能稳定存在、不易燃易爆和具有高储氢密度等特性,为人类想广泛使用氢气作为能源带来了希望。当中有被应用于移动制氢的潜能的是催化水解氨硼烷反应,在室温下利用合适的纳米催化剂水解1摩尔氨硼烷就能产生3摩尔氢气,这一制氢方法呈现出的安全、廉价、环保、高效的优点渐渐引起了人们的关注,并且逐渐被应用于解决能源危机方面。过渡金属,具有未充满的价层d轨道,其电子构型中都有不少单电子,在化学反应中较易失去电子、化合价升高。碳纳米复合材料,是一类新型碳团簇类纳米材料,具有良好的物理力学、导电导热、磁学、光学等综合性能,已经被广泛应用于各个领域。在本论文中,我们通过合成新型的过渡金属掺杂的碳纳米复合材料来提高催化剂的回收利用率、降低催化剂的活化能,以改善以往催化剂的不易回收、活化能高等不足之处。制得的催化剂采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等表征手段对催化剂进行了表征和分析。通过测试催化剂的循环次数、在不同水温下制氢速率、在室温下制氢速率等方式评估了复合材料的催化活性。具体研究内容如下:1.利用新型的钼功能化的石墨烯包裹的钴纳米颗粒嵌入到硼氮掺杂的多孔碳纳米球(Co,Mo@B,N-PCNSs)催化水解氨硼烷制氢。与纯钴纳米颗粒催化剂相比,所制得的Co,Mo@B,N-PCNSs复合材料表现出较强的催化水解制氢活性。结果表明,掺杂少量的金属钼能够避免金属钴颗粒团聚,增加活性位点,增大材料的比表面积,从而所制得的催化剂的活化能比目前报道过的绝大多数的催化剂的活化能要小,使催化水解氨硼烷(AB)的速率快、用时短。这些研究结果为制造新颖的碳纳米复合材料提供了参考,并可能为新兴的碳纳米复合材料在催化水解AB制氢的实际应用提供新的依据。2.利用新兴的钨功能化的石墨烯包裹的钴纳米颗粒嵌入到硼氮掺杂的多孔碳纳米球(Co,W@B,N-PCNSs)催化水解氨硼烷制氢。研究结果表明少许的金属钨掺杂后不仅降低了活性表面积减少的概率,还修饰了多孔碳纳米催化剂的表面结构、避免了多孔碳纳米催化剂的易团聚和不方便回收的问题。采用碳纳米材料为支撑结构,以功能化的石墨烯包裹的钴纳米颗粒嵌入到硼氮掺杂的多孔碳纳米球中,可以增大多孔碳纳米催化剂的比表面积,达到安全、廉价、环保、高效的催化水解制氢的效果。此成果为开发新颖的碳纳米复合材料催化水解制氢提供了理论基础。