锂离子电池自成功商业化以来得到广泛的关注与应用,已经成为当前便携设备的主要电源,并逐渐占领新能源型电车、储能电站等市场亟需发展具有更高能量密度与更高安全性的下一代电池技术。锂硫（Li-S）电池。伴随着近年来新能源产业的快速发展,当前锂离子电池在能量密度、安全性能等方面无法满足需求,理论能量密度为2600 Wh/kg,同时硫资源广泛,成本低廉,被认为是最有希望的下一代电池技术之一,近年来引起了广泛的关注。锂硫电池中通常采用1,3-二氧戊环（DOL）与乙二醇二甲醚（DME）电解液体系,在电池充放电过程中,中间产物多硫离子（LPS）能够溶于电解液中,穿梭至锂负极处,从而导致电池性能衰减,这是制约锂硫电池走向应用的重要原因。通过锂盐引发DOL原位开环反应,实现液体电解液原位聚合成凝胶态电解质,有效解决了电池循环过程中LPS的穿梭问题,提升了Li-S电池的循环稳定性。但是作为引发剂的锂盐所需浓度高,增加了这一新型电解质体系锂硫电池的成本。针对以上关键问题,本论文开发了低浓度盐引发凝胶电解质的原位聚合技术,在电池内部实现了凝胶/固态复合电解质的制备,获得了良好的电解质/电极接触界面,并解决了LPS的穿梭问题,有效提升了锂硫电池循环性能,具体研究内容包括:（1）探索正负极不同凝胶复合电解质体系,在电池内部进行液态电解液的原位凝胶化研究,即在金属锂表面修饰乙二胺锂后与醚基电解液通过交联反应获得负极凝胶态电解质,正极侧采用Lewis酸BF3引发剂诱导环状醚基溶剂开环聚合反应制备凝胶电解质。这一方案主要解决了有机胺锂/醚基溶剂交联凝胶电解质与硫正极之间兼容性差的问题,以及Lewis酸引发剂对金属锂负极的强烈腐蚀作用。（2）提出低盐浓度下引发DOL聚合,混合溶剂中DME保持液相,以维持多硫化物的溶解和还原,实现凝胶-液相共存的双相复合电解液。基于这一凝胶电解质的锂金属对称电池稳定循环1400小时以上,锂沉积/剥离过电位仅为0.1 V,复合电解质离子迁移数为0.75,电导率为3.09×10-3S/cm;基于这一电解质构筑锂硫电池,实现稳定循环200圈,容量保持率在68%。以上结果表明,复合电解质能够有效阻挡LPS的穿梭,提高循环寿命。（3）为进一步提升原位固态化凝胶电解质离子迁移数与电解质稳定性,探索制备了原位凝胶/固态复合电解质。选用一种硫化物固体电解质锂锗磷硫（LGPS）与DOL原位凝胶相结合,原位固态化策略一方面实现将无机固态颗粒有效限定在金属锂负极一侧,同时实现固态复合电解质与电极的良好界面接触。基于这一复合电解质构筑的锂硫电池,循环200圈后比容量依然保持在750 m A h/g,显著提升了电池的循环性能。相关结果表明,电解质原位凝胶化的策略能够有效提升锂硫电池的性能,为锂硫电池产业化应用提供新的思路。