石墨烯是由碳原子组成的具有单原子厚度的二维晶体材料。结构完整的石墨烯具有优异的力学、电学、光学和热学性质,但是溶解性差,很难进行溶液加工。化学修饰石墨烯,包括氧化石墨烯(GO)和还原氧化石墨烯(r GO),不仅具有可加工性,而且保留了部分石墨烯的优异性质。因而在复合材料、能量存储、催化和传感等领域具有广阔的应用前景。具有二维片状结构的化学修饰石墨烯是独特的构筑基元,可组装成各种功能性薄膜。本论文系统研究了化学修饰石墨烯膜的制备,结构控制,以及在高强度结构材料、柔性超级电容器和膜分离方面的应用。主要研究内容和结果如下:将蚕丝蛋白(SF)均匀嵌入GO片层之间制得了SF/GO复合膜。SF和GO之间的静电和氢键相互作用可以增加GO片层间的粘合力,从而提高了复合膜的力学性能。加入15 wt%的SF后,SF/GO复合膜的强度达到了221.3±16.4 MPa,是纯GO膜(114.1±24.1 MPa)的近两倍。将聚乙烯吡咯烷酮(PVP)嵌入r GO片层之间,制备了具有高强度和高导电性的PVP/r GO复合膜,克服了r GO片层不可逆堆叠的问题。当PVP质量分数为45%时,PVP/r GO复合膜具有致密的结构和很好的柔韧性,强度达到了121.5±10.8 MPa,电导率为247.9 S/m。基于该复合膜的全固态超级电容器不仅具有很好的柔性,而且体积比电容高达67.4 F/cm3(电流密度1A/g)。在100 A/g的超高电流密度下,其体积比电容仍高达51.2 F/cm3。研究了GO膜在有机溶剂中半透性产生的机理及半透性调控方法。GO膜在不同有机溶剂中的溶胀程度不同,因而具有不同的层间距。因此,可以通过选择不同的溶剂或溶剂组合来调节GO膜的半透性。例如,当用乙醇作溶剂时芘分子可以通过GO膜,但是当用正己烷或甲苯作溶剂时,芘分子则不能透过GO膜。另外,热处理也能调节GO膜在有机溶剂中的溶胀程度,从而调节其半透性。随着热处理温度的升高,溶于乙醇中的各种分子透过GO膜的速度均会降低。通过真空抽滤法在尼龙微滤膜表面沉积了一层超薄的溶剂化r GO(S-r GO),制得了S-r GO复合纳滤膜。在甲醇溶剂中,该复合膜可以截留带负电的小尺寸溶质分子和尺寸大于3.4 nm的中性分子,溶剂通量高达~75L/m2·h·bar。该复合膜能耐受强酸、强碱和强氧化性等苛刻的化学环境。