【摘 要】
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随着我国核电事业的快速发展,含铀废水的产生量也在逐年增加,如果不进行妥善处理就排放,会对生态环境和人体健康造成严重威胁,对于废水中U（Ⅵ）的分离和富集处理是核工业发展过程中亟待解决的关键问题,开发低廉、高效和环保的材料是研究重点。铁、镍等纳米零价金属无毒无害,还原性好,去除废水中的重金属有较好的去除效果,成为国内外研究的热点。但由于磁力和范德华力的作用,纳米金属易团聚、失活,因此需要对其进行改性处
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随着我国核电事业的快速发展,含铀废水的产生量也在逐年增加,如果不进行妥善处理就排放,会对生态环境和人体健康造成严重威胁,对于废水中U（Ⅵ）的分离和富集处理是核工业发展过程中亟待解决的关键问题,开发低廉、高效和环保的材料是研究重点。铁、镍等纳米零价金属无毒无害,还原性好,去除废水中的重金属有较好的去除效果,成为国内外研究的热点。但由于磁力和范德华力的作用,纳米金属易团聚、失活,因此需要对其进行改性处理,负载型纳米零价金属可以提高纳米金属的活性和回收率,降低二次污染。有研究表明,预处理废弃岩棉可以改善零价金属的团聚,因此,本文将开展岩棉负载纳米零价铁（RW/nZVI）和纳米零价镍（RW/nZVNi）去除放射性废水中U（Ⅵ）的性能与机理研究。本文利用同步液相还原法制备RW/nZVI和RW/nZVNi并用来去除溶液中的U（Ⅵ）,研究其去除性能和机理。借助SEM-EDS、Zeta电位、XRD、XPS等表征方法对去除铀前后的RW/nZVI和RW/nZVNi材料进行表征,从微观角度探究RW/nZVI和RW/nZVNi材料对U（Ⅵ）的去除机理。根据实验数据,进行动力学、热力学以及等温吸附研究,从宏观角度分析材料去除溶液中U（Ⅵ）的机理,同时,分别以RW/nZVI和RW/nZVNi为充填材料,利用一维动态柱法模拟原位修复技术（In Situ Repair,ISR）修复被U（Ⅵ）污染的土壤和地下水,研究结果如下:（1）RW/nZVI材料去除U（Ⅵ）前后表征结果表明:岩棉负载nZVI材料后,团聚在一起的小颗粒有所分散,等电点降低。反应前材料中存在大量零价铁和少量铁的氧化物及氢氧化物,与溶液中的U（Ⅵ）反应后,零价铁全变为氧化态或者氢氧化物态,同时材料表面出现了 U（Ⅵ）和U（Ⅳ）,说明岩棉负载nZVI去除U（Ⅵ）的过程中存在吸附和还原过程。（2）RW/nZVNi材料去除U（Ⅵ）前后表征结果表明:岩棉负载nZVNi材料后,零价镍的团聚明显改善,在酸性条件下,等电点未有明显变化。新制备的材料中存在Ni0,去除U（Ⅵ）后RW/nZVNi中Ni0几乎都被氧化了,材料表面也出现U（Ⅵ）和U（Ⅳ）,说明RW/nZVNi材料对U（Ⅵ）有去除作用。（3）RW/nZVI和RW/nZVNi材料去除U（Ⅵ）的静态实验结果表明:岩棉与铁质量比为2:1且在U（Ⅵ）初始浓度（10mg/L）、pH为5.5、反应时间为90 min、固液比为0.8 g/L、反应温度为25℃时,RW/nZVI材料去除溶液中U（Ⅵ）的效果最佳,去除率为96.79%,去除量为12.09 mg/g。岩棉与镍质量比为6:1,U（Ⅵ）初始浓度（25mg/L）、固液比为0.3 g/L、反应时间为90 min、pH为5.5、反应温度为25℃时,RW/nZVNi材料去除溶液中U（Ⅳ）的效果最佳,去除率为100%,去除量为83.33 mg/g。两种材料与溶液中U（Ⅵ）的反应过程均符合准二级吸附动力学、准一级还原动力学和Langmuir等温吸附模型,反应为自发进行的吸热反应,其过程中存在物理吸附和化学吸附。（4）RW/nZVI和RW/nZVNi材料去除U（Ⅵ）的动态实验结果表明:该材料在地下水修复中有很好的修复效果,Thomas模型和Yoon-Nelson模型的拟合结果与实际值均较为接近,该研究结果对于该材料用于土壤和地下水修复方面有潜在的应用价值。
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