【摘 要】
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锂硫电池具有高的能量密度,且活性物质硫对环境友好、成本低廉,是极具发展潜力的下一代储能器件,但硫导电性差、充放电中间产物穿梭效应严重及体积膨胀等问题严重制约着锂硫电池的发展。非活性功能材料的物理阻隔及化学吸附作用会显著改善锂硫电池中的固有问题,但仍然存在着硫活性物质利用率及电池实际能量密度较低的问题。本文以高活性纳米硫为研究目标,制备具有良好水分散特性、高电化学活性的硫纳米颗粒,深入研究其在锂硫电
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锂硫电池具有高的能量密度,且活性物质硫对环境友好、成本低廉,是极具发展潜力的下一代储能器件,但硫导电性差、充放电中间产物穿梭效应严重及体积膨胀等问题严重制约着锂硫电池的发展。非活性功能材料的物理阻隔及化学吸附作用会显著改善锂硫电池中的固有问题,但仍然存在着硫活性物质利用率及电池实际能量密度较低的问题。本文以高活性纳米硫为研究目标,制备具有良好水分散特性、高电化学活性的硫纳米颗粒,深入研究其在锂硫电池中的反应机制及应用潜力,通过结构设计优化及表面化学修饰,实现高能量密度锂硫电池的构建。以氧化石墨烯和含硫化合物为原料,通过一步水热法制备了具有三维多孔网络结构的石墨烯基碳硫复合材料,实现了硫活性物质在石墨烯片层上的均匀分布。以石墨烯为基元结构构筑的三维多孔网络,可以有效提高复合电极的导电性,其多孔结构可以实现对多硫化物的物理阻隔。通过对复合材料溶剂脱除机制的控制,制备了具有致密结构的高密度碳硫复合材料,该材料能有效缓解电池反应过程中的体积膨胀,改善锂硫电池的电化学性能。将含硫污染废气硫化氢与二氧化硫的归中反应转移到水中,发展了具有良好水分散性、尺寸可控的纳米硫颗粒的制备方法,是一种无表面活性剂和有机溶剂的绿色制备方法。所得水分散纳米硫颗粒应用于锂硫电池中显示出优异的本征电化学性能,且能在水相中与其他导电组分以任意比例混合制备锂硫电池电极材料。当与碳纳米管进行复合制备正极材料时,在0.5 A g-1的电流密度下,放电容量可以达到1673 m Ah g-1的理论容量,5.0 A g-1的电流密度下,放电容量仍然高达750m Ah g-1;当作为硫基功能化中间层结构时,能显著抑制多硫化物的穿梭效应,改善锂硫电池的循环稳定特性。基于水分散纳米硫的独特性质,以高导电碳纳米管构筑的三维网络结构为导电基底,通过引入功能化中间层结构,制备具有层次化结构设计的柔性锂硫电池正极材料,实现对多硫化物的物理阻隔与化学吸附,基于该材料的柔性锂硫电池器件展现出良好的循环稳定性和耐弯折性能。为进一步提高锂硫电池的实际能量密度,充分发挥三维高导电石墨烯的结构优势与水分散纳米硫颗粒的高活性特质,制备了硫含量高达88%的三维石墨烯/硫复合材料,并通过氮原子掺杂对非极性石墨烯表面的化学修饰,增强对多硫化物的化学吸附作用,改善锂硫电池的电化学性能。
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