铁基MOFs纳米复合膜制备及其除砷特性研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:tkoks
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由于工业生产,全世界都面临着较为严重的砷污染,许多居民因长期饮用含砷水,导致身体出现各种各样的疾病。金属有机骨架(Metal-Organic-Frameworks,MOFs)一般是由金属中心离子(或离子簇)和有机配体通过配位键组装而成的新型多孔固体化合物。MOFs材料同时拥有无机材料和有机材料的特性,具有高孔隙率和高比表面积,存在不饱和的活性金属位点,故MOFs材料在催化、吸附、去除重金属离子、去除水中污染物和制备复合膜等诸多领域得到广泛关注。目前已有使用MOFs材料来吸附去除水中砷的报道,但使用MOFs复合膜进行除砷的报道还很少。本文根据Fe BTC(BTC=1,3,5苯三甲酸)这种MOFs可以在室温水相快速合成的特性,结合已有的MOFs复合膜的制备方法,提出了制备PAN-Fe BTC(PAN=聚丙烯腈,BTC=1,3,5苯三甲酸)复合膜的两种方法,分别是层层组装法和界面聚合法。通过扫描电镜及纯水通量的测定,结果表明,采用界面聚合法可以在基膜表面制备出一层分布均匀、表面较平整的薄Fe BTC层,且通量下降少。而采用层层组装只有在较多次组装之后才能在基膜表面负载上一层较厚的Fe BTC层,但会导致膜通量大大下降,无法在重力条件下使用(0.07bar)。在复合膜的制备过程中,随着前体浓度的增加、复合膜制备反应时间的增长,复合膜表面产生的Fe BTC层随之增厚,但膜表面粗糙度会增高。制备复合膜,首先要对PAN基膜进行羧基化处理,本文的研究结果表明PAN基膜水解的最佳氢氧化钠浓度为1.0 mol/L。此外,研究了界面聚合法制备的复合膜对五价砷和三价砷的去除效率,并探究了p H、共存离子和共存腐殖酸组份对除砷效果的影响。界面聚合法制备的复合膜对五价砷的去除率远高于三价砷。且随着前体浓度的增加和复合膜制备反应时间的增长,其对五价砷和三价砷的去除率均有所增高。前体浓度为10mmol/L,界面聚合时间为20min制备的复合膜,在p H为2~10范围内,对五价砷和三价砷的去除率均变化不大,对五价砷的去除率保持在90%以上,对三价砷的去除率保持在50%以上。Ca2+和Mg2+的存在会提高复合膜对五价砷和三价砷的去除效率,而CO32-和PO43-的存在会大大降低复合膜对五价砷和三价砷的去除效率,Cl-、NO3-对复合膜去除五价砷和三价砷几乎无影响,腐殖酸能够轻微降低复合膜对五价砷和三价砷的去除效率。
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