基于生物质碳和过渡金属纳米材料的电化学生物传感器的构建及其性能研究

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各种具有生物活性的功能性分子在生物体的新陈代谢中起着关键的作用。其异常的浓度可能会引起相关疾病的产生,因此精准地测定这些活性分子的含量对疾病的预防、诊断和治疗都具有重要意义。在众多分析方法中,基于纳米材料修饰的电化学生物传感器因具有高灵敏度、快速响应、低成本、易于改性等优点而被广泛应用。因此,本文利用生物质碳(BC)的大比表面积、过渡金属纳米材料的高导电性和催化活性以及分子印迹聚合物(MIP)的仿生特异性识别初步构建了两种高性能的电化学生物传感器,用于人血清和水果样品中多巴胺(DA)、对乙酰氨基酚(AC)、黄嘌呤(XA)和桑色素(MR)的定量检测。经过表征测试,基于分析实验主要获得了以下结果:1.基于BC负载钴基沸石咪唑框架(ZIF-67)衍生的Co3O4/Fe Co2O4复合材料修饰玻碳电极(GCE)构建了一种同时检测DA、AC和XA的新型传感体系。通过碳化松果制备了多孔BC,之后经原位生长、煅烧以及水热反应制备了BC/Co3O4/Fe Co2O4复合材料。将复合材料修饰于GCE表面可以显著提高传感器的电化学活性比表面积,从而促进电子传递,增强响应信号。在最佳测试条件下,BC/Co3O4/Fe Co2O4/GCE对DA、AC和XA的电流响应与浓度分别在0.1-250μmol/L、0.1-220μmol/L和0.5-280μmol/L的范围内呈线性相关,检测限分别为0.04587μmol/L、0.02886μmol/L和0.1209μmol/L(S/N=3)。此外,该传感器还具有高灵敏度、稳定性和重现性,且成功地应用于人血清样品中DA、AC和XA的检测,为进一步的传感分析提供了良好的应用前景。2.提出了一种基于g-C3N4/CMo Se/p MB复合材料修饰的比率分子印迹电化学传感器,用于MR的选择性测定。采用水热和煅烧处理制备花状C/Mo Se2(CMo Se),并通过超声与经热解和化学剥离制备的石墨氮化碳(g-C3N4)复合,进一步用于GCE表面改性以获得传感器的高灵敏度,实现信号放大。先后在g-C3N4/CMo Se/GCE上电聚合了亚甲基蓝内置参考(p MB)和分子识别受体MIP层以获得传感器的高稳定性和选择性。经过系列条件优化,g-C3N4/CMo Se/p MB/MIP/GCE实现了在0.005-400μmol/L的宽线性范围内对MR的比率定量检测,检测限低至0.00092μmol/L(S/N=3)。在人血清和水果实样中的成功应用表明该传感器有望成为MR实际分析中的一个可靠检测平台。
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