【摘 要】
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钢铁企业每年都会产生大量的含有高浓度CO的转炉放散煤气。针对转炉煤气放散的现状,本研究采用液相还原法,通过改变前驱体浓度,铜盐与还原剂的种类,温度和保护剂的种类等条件,合成出三个系列的Cu2O微纳米晶催化剂(Cu2O-x、Cu2O-α-β和Cu2O-X),并将其用于高浓度CO自持催化燃烧实验研究。采用SEM、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等技术考察催化剂的形貌、晶体结构、表面元素种类及
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钢铁企业每年都会产生大量的含有高浓度CO的转炉放散煤气。针对转炉煤气放散的现状,本研究采用液相还原法,通过改变前驱体浓度,铜盐与还原剂的种类,温度和保护剂的种类等条件,合成出三个系列的Cu2O微纳米晶催化剂(Cu2O-x、Cu2O-α-β和Cu2O-X),并将其用于高浓度CO自持催化燃烧实验研究。采用SEM、XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等技术考察催化剂的形貌、晶体结构、表面元素种类及化合价态、氧化还原性能,并通过吸附仪与质谱仪联用的方法(CO-TPD-MS)分析催化性能与晶面暴露之间的关系,系统地研究合成条件对Cu2O微纳米晶催化剂的形貌及CO自持催化燃烧反应性能的影响。主要的研究内容和得出的结论如下:(1)通过改变前驱体浓度制备出Cu2O-x(x为前驱体浓度)系列催化剂,并将其应用于高浓度CO自持催化燃烧反应。结果表明,前驱体浓度越高,Cu2O微纳米晶催化剂暴露出的活性晶面种类越多。相对于仅暴露(100)晶面的Cu2O-1,Cu2O-5同时暴露(100)和(110)晶面,Cu2O-9同时暴露(100)、(110)和(111)晶面。在不同前驱体浓度条件下制备出的Cu2O-x上,均能实现CO的自持催化燃烧,且催化活性随着前驱体浓度的升高而升高。这是由于(111)、(110)晶面上部分Cu和O配位不饱和,使得具有这种结构的晶面具有较强的还原能力,且这三种晶面的还原性顺序为:Cu2O(111)>Cu2O(110)>Cu2O(100);同时,这种较为开放的晶面能吸附并活化气相氧,优化反应路径,促进CO氧化为CO2。(2)通过改变铜盐和还原剂种类制备出Cu2O-α-β(α为铜盐种类,β为还原剂种类)系列催化剂,并应用于高浓度CO的自持催化燃烧反应。结果表明,催化剂的CO自持催化燃烧活性与铜盐和还原剂种类有关。当以抗坏血酸为还原剂时,以硫酸铜为铜盐的Cu2O微纳米晶催化剂活性高于以氯化铜为铜盐的催化剂的活性;当以葡萄糖为还原剂时,以氯化铜为铜盐的Cu2O微纳米晶催化剂活性高于以硫酸铜为铜盐的催化剂的活性。催化剂的CO氧化活性主要和催化剂的还原性正相关。以葡萄糖为还原剂,比以抗坏血酸为还原剂,制备出的催化剂表面具有更多的结构缺陷。相应的催化剂的还原性和CO催化氧化活性也得到显著的提高。(3)通过调控反应温度、时间和保护剂种类制备出暴露特定晶面的立方体(Cu2O-C)、八面体(Cu2O-O)、十二面体(Cu2O-D)系列催化剂,通过CO自持催化燃烧实验考察催化剂的活性,并通过5 h的催化活性耐久性实验来考察催化剂的稳定性。结果表明,不同形貌、暴露特定晶面的Cu2O微纳米晶催化剂对于高浓度CO自持催化燃烧反应,其催化活性遵循八面体(111)>十二面体(110)>立方体(100)。根据CO-TPD-MS实验结果,吸附在催化剂表面的CO与晶格氧反应生成CO2,推断出CO在Cu2O微纳米晶催化剂上的氧化反应遵循M-v-K机理。
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