介孔硅修饰炭纤维材料的制备及吸附性能研究

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挥发性有机物(Volatile organic compounds:VOCs)是指熔点低于室温而沸点在50~260℃之间的有机化合物,作为VOCs之一的低浓度甲苯普遍存在于室内及工业区附近,长期生活、工作在这种环境下会对人们的健康造成严重威胁。放射性核素铀作为一种稀有资源,如果处理不当肆意排放,不仅造成资源浪费,也会污染环境并对人类的健康造成危害。处理环境污染物的方式有很多种,其中将吸/脱附过程与催化过程相结合能够有效地去除室内低浓度的甲苯;采用吸附的方法可有效去除废水中一定浓度的铀酰离子。硅基材料修饰的活性炭纤维(ACF)能有效改善炭纤维表面的疏水性能,有望应用于室内低浓度甲苯的去除;利用氨基官能团可与铀酰离子发生螯合作用的特点,在多孔材料的孔道内引入氨基官能团,在很大程度上提高了其对铀酰离子的去除效率。目的:通过比较不同量硅包覆的ACF对甲苯的吸附性能,明确疏水性对吸附性能的影响,进一步筛选出吸附性能更好的吸附材料。利用氨基官能团可与铀酰离子发生螯合作用的特点,在多孔材料的孔道内引入氨基官能团,从而提高这类吸附材料对铀酰离子的吸附率。方法:利用ACF材料具有大比表面积的特点,通过四乙基硅缓慢水解对ACF进行硅包覆合成硅基修饰的ACF材料;通过浸渍将含有氨基的前驱体引入孔道内,进一步通过高温处理合成氨基改性的介孔材料。利用质谱具有多通道可在线检测的特性,对低浓度甲苯在改性ACF上的动态吸附行为进行分析;借助扫描电镜观察改性ACF的表面结构变化;通过氮气吸附脱附实验测定改性ACF的孔道结构信息;利用FTIR分析改性ACF表面官能团的变化。结果:1.通过硅胶包覆方法合成了改性ACF吸附材料,在扫描电镜下观察到随着包硅量的增加,ACF表面呈现不同厚度的硅层;低浓度甲苯在ACF及改性ACF上的吸附数据结果表明,硅层的厚度与吸附材料的疏水性能以及对甲苯的吸附性能密切相关。2.利用氨气与ACF表面含氧基团在高温反应,将氨基引入ACF表面,通过对铀酰离子的吸附性能研究,发现在ACF的表面引入氨基可以增强其对铀酰离子的吸附性能。3.通过浸渍TEPA将氨基引入SBA-15材料中,研究其对铀酰离子的吸附性能,发现含氨基的介孔SBA-15对铀酰离子具有较强的吸附能力,在低浓度条件下,对铀酰离子的吸附率可高达98%。结论:1.改性ACF对低浓度甲苯进行吸附时,适量的包硅不仅可以提高ACF的疏水性能,增强其在有水环境下对甲苯的吸附能力,还由于其耐热稳定性的改善,增强了其可再生性能。2.对ACF进行氨基改性后,由于氨基功能基团可与铀酰离子发生配位作用,所以改性ACF增强了其对铀酰离子的吸附能力。3.将氨基引入介孔材料SBA-15后,氨基与铀酰离子的强配位作用,是增强其对铀酰离子吸附能力的主要原因。
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