【摘 要】
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以锂离子电池为代表的新型绿色能源储存装置已广泛应用于人们生活的各个角落,然而由于资源及成本等问题严重制约了锂离子电池在大规模储能系统中的应用。因钠/钾资源丰富而备受关注的钠/钾离子电池,未来可能将会成为新型储能装置的良好选择。然而,想要获取高性能的钠/钾离子电池,必然离不开合适的电极材料的设计与开发。目前对于负极材料的研究主要的问题是:（一）如何有效地改善具有较大离子半径的Na+/K+在材料中的缓
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以锂离子电池为代表的新型绿色能源储存装置已广泛应用于人们生活的各个角落,然而由于资源及成本等问题严重制约了锂离子电池在大规模储能系统中的应用。因钠/钾资源丰富而备受关注的钠/钾离子电池,未来可能将会成为新型储能装置的良好选择。然而,想要获取高性能的钠/钾离子电池,必然离不开合适的电极材料的设计与开发。目前对于负极材料的研究主要的问题是:（一）如何有效地改善具有较大离子半径的Na+/K+在材料中的缓慢扩散过程;（二）如何缓解Na+/K+与电极材料发生电化学反应时,产生的较大的体积变化所导致的电极粉化等问题。针对以上问题,本论文以金属硫化物为研究对象,通过与碳材料复合改性,对于其作为负极材料的储钠/钾性能进行了系统地研究,具体内容如下:（1）本文通过溶剂热法以及后续的高温煅烧过程制备了氮掺杂碳层包覆的Bi2S3/MoS2异质结构复合材料（Bi2S3/MoS2@NC）。无定型碳作为包覆层起到了有效地缓解较大的体积变化的作用,同时也提高了复合材料的电导率。更重要的是,通过构建异质结构,在异质界面上形成的内部电场,加速了离子和电荷的快速转移。因此,Bi2S3/MoS2@NC复合材料表现出了优异的储钠/钾性能。当该材料作为钠离子电池负极材料时,在测试电流密度为5.0 A g-1时,容量能够达到381.5 mA hg-1。此外,在0.5 A g-1的电流密度下循环400个周期后,仍能保持412 mA h g-1的容量。当该材料作为钾离子电池负极材料时,在0.1 Ag-1的电流密度下经过100次循环后仍有382.8 mA h g-1的容量。同时,我们也采用了原位X射线衍射技术（XRD）和非原位高分辨透射电镜（HRTEM）测试对Bi2S3/MoS2@NC复合材料电极的储钠机制进行了研究,验证了 Bi2S3可逆的转化-合金反应机理,即Bi2S3?Bi?Na3Bi;和MoS2的可逆转化机理MoS2?NaxMoS2?Mo。（2）通过高温分解以及高温气相硫化法,高效地合成了硫掺杂的碳纳米片框架支撑的CoS2纳米粒子复合材料（CoS2/SC）,并以此作为钾离子电池负极材料进行了电化学性能研究。复合样品以碳框架为基底支撑起较小的CoS2纳米粒子,该结构在有效地提高了复合样品的导电性的同时,碳纳米框架对钾离子嵌入时所引起的体积变化也起到了一定的缓冲作用。因此,CoS2/SC复合材料电极呈现出了优异的储钾能力。当以0.2 A g-1的电流密度经过100次充放电循环后,其容量依然能够维持在363.6 mA hg-1;在较大的电流密度（2 A g-1）下测试时,循环300个周期后其容量为273 mA h g-1。同时,该材料也表现出了良好的倍率性能,在5A g-1的电流密度下还能达到286mA h g-1的放电容量。为了探究复合材料优越的电化学性能的原因,采用了恒电流间歇滴定法和电化学阻抗法,对CoS2/SC复合材料的嵌/脱钾过程中的反应动力学进行了的研究。
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