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本文基于密度泛函理论(DFT),采用分层(ONIOM)的计算方法,针对FER、MTT以及MRE三种分子筛进行了Bransted酸(B酸)的分布和强度方面的研究。随后,参考B酸的计算结果,选取合适酸中心计算其催化1-丁烯骨架异构以及双键异构反应的反应路径和机理,通过比较各反应的能垒得出三种分子筛催化1-丁烯生成异丁烯的选择性和反应条件,从而可以进一步比较三种分子筛对1-丁烯骨架异构反应的催化性能。对FER、MTT和MRE三种分子筛的酸性计算结果显示, FER分子筛中六元环上的A14-O6-Si2的B酸最稳定,A13-O7-Si4酸强度最高；MTT分子筛中Br(?)nsted酸优先落位于A14-O6-Si5和A12-O1-Sil位,A14-O3-Si3位酸性最强；MRE分子筛的A12-O7-Si3位最有利于B酸的形成,B酸酸性最强的是A12-O6-Si2。另外,对多个Al在各分子筛上的分布也进行了计算,且得到了硅铝比越大,B酸强度越高的结论。除此之外,在计算FER分子筛的酸性时,采用了四种模型对孔道结构进行了不同完整程度的描述,得出分子筛的孔道结构对B酸的分布和强度均有较大影响。根据上述分子筛B酸分布的计算结果,结合孔道的空间位阻效应,每种分子筛各选取了两个具有较高稳定性的酸位作为1-丁烯异构反应的吸附中心和活性中心。首先计算了1-丁烯、异丁烯以及反式2-丁烯分子在三种分子筛上的吸附态结构。发现分子筛孔径和形状对反应物分子的吸附有很大影响。总的来说孔径越大,吸附能越低。计算所得三种分子筛催化1-丁烯骨架异构的反应路径基本相同,均包含三种不稳定的碳正离子过渡态以及两种丁基氧化物中间体。三种分子筛催化反应的速率控制步骤和表观活化能不同。其中MTT分子筛所需要的表观活化能最低,FER最高。另外,我们还计算了副产物反式2-丁烯的产生机理,发现该副反应的反应能垒比主反应低,在MTT分子筛中甚至可以自发进行。该反应整个过程均可逆,因而反式2-丁烯也可作为反应物分子在经过类似的反应过程后生成异丁烯。无论是主反应还是副反应均为放热反应。