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汞是大气中毒性最强的重金属元素之一,由于其极易挥发,持久性长,高生物富集性,高生物毒性等特点,已成为一种全球性污染物。燃煤电厂是最大的人为汞排放源,现有的烟气净化设备对汞有一定的去除效率,但仍有大量未被捕集的汞散逸至大气中。活性炭喷射技术是目前最具应用前景的脱汞方法,国内外大量的研究表明,活性炭表面物理化学特性,尤其是炭表面含氧官能团是影响汞吸附效果的重要因素,因此研究活性炭表面含氧官能团对活性炭吸附汞的影响具有重要的科学意义和实践价值。 由于强氧化剂改性会使活性炭表面生成多种含量较高的含氧官能团,不利于研究特定的官能团对活性炭吸附汞的影响,本文提出了采用弱酸性的苯甲酸对活性炭进行化学浸渍改性,向活性炭表面定向引入某些官能团的新思路。采用紫外分光光度法、扫描电子显微镜、X-射线衍射、低温氮气吸附、傅里叶变换红外光谱法、Boehm酸碱滴定及X-射线光电子能谱等方法分析改性前后活性炭表面的孔隙结构和含氧官能团的变化,探讨苯甲酸进入活性炭表面的方式。随后本研究在140℃,纯氮气氛围下进行固定床汞吸附实验,研究了不同浓度苯甲酸改性的活性炭对气态元素汞(HgO)的吸附效果,并通过分析吸附饱和后的活性炭的表面特性,探讨改性活性炭对Hg0的吸附机理,尤其是活性炭表面含氧官能团对活性炭吸附Hg0的影响。最后本研究在140℃,单一燃煤烟气组分(CO2,H2O,O2,SO2,NO,HCl)及平衡氮气氛围下进行固定床汞吸附实验,考查了各单一烟气组分对活性炭吸附HgO的影响,并简单探讨了作用机理。 本研究结果表明,苯甲酸改性后的活性炭在物理形貌上差异不明显,但其比表面积和总孔体积随着苯甲酸浸渍浓度的增加而降低,活性炭平均孔径整体先增大后减小,但总体变化不大。改性后的活性炭表面官能团以羧基及酚羟基为主,随着浸渍苯甲酸浓度增加,活性炭表面羧基含量增加,羰基含量减少,且活性炭表面内酯基和酚羟基含量变化与苯甲酸浓度改变无明显的相关趋势。当苯甲酸浓度为0.40 g/L时,活性炭表面羧基含量为0.4074 mmol/g,羰基含量减少为零。在140℃,HgO初始浓度为20μg/m3,纯氮气氛围下的固定床吸附汞实验表明,原始活性炭对汞的吸附效果最差,其饱和吸附容量为159μg/g。随着苯甲酸浓度增加,改性活性炭对汞的吸附效果均有所提高,整体呈现先增加后降低的趋势,其中,当苯甲酸浸渍浓度为0.18 g/L时,活性炭对Hg0的饱和吸附容量最大,为240μg/g。对吸附汞前后活性炭表面特性进行分析,结果表明在活性炭吸附汞的过程中,化学吸附起主导作用,活性炭表面含氧官能团,主要是羧基和羰基在吸附过程中起主要促进作用,且羧基的促进作用强于羰基。单一烟气组分下的固定床吸附汞实验表明,NO或HCl都能明显促进活性炭对汞的吸附,O2能够微弱地促进活性炭对汞的吸附。SO2或H2O会显著抑制活性炭对汞的吸附,而CO2的存在也会抑制活性炭对汞的吸附。