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溶解性有机氮(DON)是溶解性有机物(DOM)的重要组成部分,在水处理氯化消毒过程中会产生比常规消毒副产物(三卤甲烷和卤乙酸)致癌性更强的含氮消毒副产物(N-DBPs),主要包括亚硝胺类、卤化硝基甲烷类和腈类化合物。因此,研究如何在消毒之前去除水中的DON具有重要意义。吸附法具有去除效率高、操作简便等特点,被广泛用于水体中DOM的去除。本研究以模拟水样中的DON为研究对象,分别采用活性炭和膨润土为吸附剂,对吸附剂表面特性进行表征,并对其吸附水中DON的吸附行为和吸附机制进行研究,主要取得以下几个方面的结果:
采用不同材质活性炭对水中的DON进行静态吸附,结果表明,在椰壳、桃核、木质和煤质四种活性炭中,桃核活性炭对DON亲和性与吸附容量最高,木质和煤质活性炭的吸附效果较差。pH对水中DON的形态和表面电荷有重要影响,中性偏碱性的pH环境更有利于DON在活性炭上的吸附。活性炭对DON的吸附量随着温度的升高而下降,在DON初始浓度为1.85mg/g时,10、30和50℃下的平衡吸附量分别为1.12、1.02和0.83mg/g。热力学参数△G＞0,△H为-67.87KJ/mol,表明DON在活性炭上的吸附过程是一个非自发的放热过程且为化学吸附。采用椰壳和桃核两种活性炭对实际水样进行吸附,桃核活性炭的效果优于椰壳活性炭,在原水DON浓度分别为1.24mg/L和0.49mg/L的吸附实验中,其吸附效率分别为59.4％和83.0%。
利用吸附柱研究了活性炭对DON的动态吸附效果,考察了流速、浓度和床高对吸附容量的影响,得到不同条件下吸附柱的穿透曲线。流速越大,床高越低,形成穿透的时间越短,DON吸附百分率越低;浓度变化对穿透点影响不大,但随着初始浓度增加,吸附百分率下降。对穿透曲线和各影响因素间的关系采用了Adam-Bohart、Wolborska、Thomas、Yoon-Nelson和BDST吸附模型进行拟合研究,一定程度上可以实现预测和对操作系统的优化。
采用不同OH/Al3+柱撑液通过离子交换成功制备了羟基铝柱撑膨润土(ALPB)。Zeta电位和SEM表征显示,ALPB比钠基膨润土有更高的zeta电位、更为多孔和蓬松。ALPB对水体中DON有很好的去除效果,其最大吸附容量为7.11～7.61mg/g,ALPB的吸附能力取决于柱撑化过程中的OH-/Al3+比例,当OH-/Al3+为2.0时膨润土吸附容量最大。DON在ALPB上的吸附动力学可以用拟二级动力学模型和内扩散模型很好地拟合,颗粒内的扩散是吸附过程的限速步骤。体系的pH对DON在ALPB上的吸附有重要影响,pH=3时DON在ALPB上的吸附量达到最大值,随着pH的升高,吸附量降低。三维荧光光谱分析结果表明,酪氨酸类物质很容易被柱撑膨润土所吸附。