分离CO2膜技术是一种具有发展前景的分离CO2技术。然而目前仍缺少具有高渗透选择性能并且适于工业应用的CO2分离膜。为此，本文利用小分子量有机胺和金属有机框架材料（MOFs）对聚乙烯基胺（PVAm）进行改性，制备具有高渗透选择性的CO2分离膜。首先，利用小分子量有机胺对PVAm进行交联改性，通过对聚合物原子、基团及分子聚集态等多个结构层次调控，实现溶解选择、扩散选择及反应选择等多种机制在膜内并存，从而提高聚合物膜的渗透选择性能。红外光谱分析结果显示，醇胺及氨基甲酸甲酯（MC）均能与PVAm形成氢键交联网络。用CO2/N2混合气（体积比20/80）考察了这些小分子量有机胺交联改性后的复合膜的渗透选择性能。其中，由MC改性的PVAm-MC/PS复合膜表现出极高的CO2/N2渗透选择性，当进料压力为0.11和2.0MPa时，其CO2渗透速率分别为1340和197GPU，CO2/N2分离因子分别为468和164。其次，利用MOFs材料对PVAm进行改性，以提高聚合物膜的渗透选择性能。分别采用IRMOF-1、IRMOF-3和ZIF-8对PVAm进行共混改性。用CO2/N2混合气（体积比15/85）考察了这些MOFs共混改性后的复合膜的渗透选择性能。其中，由ZIF-8改性的PVAm-ZIF-8/PS复合膜表现出良好的CO2/N2渗透选择性，当进料压力为0.15和2.0MPa时，其CO2渗透速率分别为940和184GPU，CO2/N2分离因子分别为112和78。