金刚石优异的综合性能使其能够应用于机械、传热、光学和半导体等诸多领域。平整光洁的表面、可控的表面/亚表面缺陷以及表面键态是实现上述应用的前提。然而,金刚石高的硬度和优异的物理化学稳定性导致其表面加工和可再造性差而无法轻易满足各种功能应用需求。因此,金刚石的表面状态控制及以应用为导向的基础研究具有重要意义。本文采用高速三维动态摩擦抛光(3DM-DFP)、氧基等离子体及氢等离子体对金刚石进行表面状态控制研究。作为高效实现金刚石表面控制的方法,多晶及单晶金刚石表面经3DM-DFP的动态摩擦及铁、氧催化氧化最终可使其表面粗糙度可<5 nm甚至1nm。疲劳及能量持续输入导致金刚石形成包括{111}晶面均匀解理层、过渡层和压缩带的近10 μm亚表面损伤。伴随新产生的1425 cm-1,2200cm-1,1750 cm-1和2100 cm-1拉曼特征峰来自于准sp2+sp3无定型结构、碳-空位局部缺陷和sp1相。在太赫兹频率波段下非金刚石相的本征吸收及缺陷散射效应导致了其介电常数的显著降低。等离子体刻蚀则被认为是可以无损伤地实现金刚石表面控制的有效技术。氧基电感耦合等离子(ICP)刻蚀实现金刚石表面调控时,添加辅助气体以及不同的等离子体条件控制对金刚石刻蚀速率及表面状态起决定作用。多晶金刚石黑膜在10%CHF3条件下以4.6 μm/min的刻蚀速率得到了 2.3 nm的表面粗糙度,并对应于最高比例的C-O-C对称键态结构。同时单晶金刚石以0.23μm/min的刻蚀速率实现表面粗糙度<0.5 nm的均匀表面微结构。而针状表面形貌的产生是由于金刚石(111)晶面以及缺陷、孪晶界的优先刻蚀效应。所产生的反式聚合物会在含Cl或H条件下消失,氯化物(sp2 C-Cl)的形成及未出现的氟化物也导致了刻蚀结果的差异。此外,氢等离子体能够有效控制金刚石表面形貌的同时形成的表面C-H键而产生空穴导电。基于氢化后平整金刚石膜的溶液栅极场效应晶体管(SGFET)结构,在不同的溶液中呈现出不同的Ⅰ-Ⅴ响应。表面C-H键在KHP+NaOH+H2SO4混合溶液中随电压升高而发生C-H键反应损伤,电阻从13.57 kΩ增至95.78 kΩ,电流从饱和的1 ×10-4 A/V降至5×10-5 A/V。将该SGFET结构作为电极在无机酸中通过负电势线性扫描后恢复表面C-H键态,电阻从94.33 kΩ降至30.46kΩ,电极电流从6×10-6A升高至1.6×10-5A,并表现出液态环境下更为灵敏的I-V响应,且未产生任何平整度损伤和反应生成物。