生长气氛对化学气相沉积石墨烯的影响

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:youlanbihai
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由碳的单个原子层构成的二维材料石墨烯,其电子能带在费米能级附近呈线性的色散关系,电子行为表现出相对论性粒子的性质。石墨烯在电学、光学、力学等方面具备优异的性质,使它在微电子、光电子、能量存储、分子探测等领域有广阔的应用前景。人们为了实现石墨烯的应用而发展了多种制备方法,其中,化学气相沉积(CVD)制备石墨烯具有大面积、高质量的特点而受到重视。石墨烯的CVD制备尚处于发展阶段,有必要就其生长机理和质量控制进行系统的研究。  本论文的研究围绕石墨烯的CVD生长而展开。从生长条件的探索开始,考察所生成石墨烯的性质,同时确立较优的生长条件范围,奠定研究的基础。从观察石墨烯单晶畴的变化,分析石墨烯的成核过程和规律,从而理解环境条件对生长的作用机理。前驱体甲烷(CH4)的浓度和氢气(H2)所占的比例是生长气氛中比较重要的参数,本论文重点研究它们对于CVD石墨烯的影响。总体上,通过采用不同生长条件所沉积石墨烯样品的表征结果,分析CVD石墨烯的生长规律以及不同因素所造成的影响。主要结果如下:  1)由生长条件的大幅度探索,发现采用铜为衬底和CH4为前驱体的CVD能够在很宽的生长条件范围内制备出少数层石墨烯,石墨烯的质量因生长条件而异。  2)采用低的CH4浓度的CVD生长得到若干微米大小的石墨烯单晶畴。比较不同生长时间的样品,发现单晶畴在CVD生长阶段的数分钟内大小会达到饱和而停止生长。另一方面,在部分石墨烯晶畴的中心位置形成了两层或更多层的石墨烯,其面积比基底的首层石墨烯要小。这些石墨烯成核生长的行为,在生长条件的影响下导致各种不同的石墨烯形貌。  3)分析在不同CH4浓度条件下生长的石墨烯样品,发现在采用较低的CH4浓度时,石墨烯的生长无法形成连续的薄膜而存在不同程度的破缺,其成因是晶畴在低压情况的生长饱和。随着CH4浓度的增大,多于1层石墨烯的区域面积增大,而造成石墨烯整体平均厚度的增加。  4)在固定的CH4浓度下,H2流量在与CH4相同数量级的范围内变化,也会导致石墨烯形貌的变化。在上述变化范围内,生长气氛中H2的比例越大,生成的石墨烯中多于1层的结构就面积越大分布越密集。因此,石墨烯的平均厚度随H2的比例增加而增加。  5)一氧化碳(CO)能够作为碳源在CVD中生长得到石墨烯,但其反应活性比CR4低。
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