【摘 要】
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近年来光催化制氢和催化燃烧技术引起了广泛的关注,而催化反应的核心问题是开发高效稳定的催化剂。贵金属催化剂在多种催化反应中都具有很好的活性,但成本较高。单原子催化剂（SACs）能够通过提高原子利用率、形成均一的活性位点达到极高的活性,从而降低贵金属催化剂的成本。火焰喷雾热解方法（FSP）在合成纳米颗粒的众多方法中具有很多优点,但缺少合成单原子催化剂方面的研究报道。本文采用火焰喷雾热解法合成了表面负载
【基金项目】
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国家自然科学基金委重点国际合作项目“纳米颗粒高温均相成核的速率测量和模型参数辨识（51920105009）”; 2纳米颗粒的相变机理及晶型调控研究（51606079）”','0001','ApLJNybhrH-9KFRZ4dAaWaH8MzCi_eP-4Gx4BKHnMqOQnVYm5Or7MQ==');
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近年来光催化制氢和催化燃烧技术引起了广泛的关注,而催化反应的核心问题是开发高效稳定的催化剂。贵金属催化剂在多种催化反应中都具有很好的活性,但成本较高。单原子催化剂（SACs）能够通过提高原子利用率、形成均一的活性位点达到极高的活性,从而降低贵金属催化剂的成本。火焰喷雾热解方法（FSP）在合成纳米颗粒的众多方法中具有很多优点,但缺少合成单原子催化剂方面的研究报道。本文采用火焰喷雾热解法合成了表面负载孤立Pt原子的Pt/TiO2、Pt/ZrO2、Pt/Zn O和Pt/Mg O四种不同的Pt基单原子催化剂。该FSP过程的关键在于,两组分之间的饱和蒸汽压有很大区别,当淬火至环境温度时,气态Pt O2会沉积到载体纳米颗粒表面。结合XPS和HAADF-STEM表征,确定Pt原子分散并锚定在催化剂表面。通过将负载量控制在非常低的水平,可以很好地制备原子级别Pt分散的单原子催化剂。本文测试了Pt/TiO2单原子催化剂光催化分解水制氢活性。0.1Pt/TiO2（Pt:Ti原子比为0.1%）具有最高的产氢速率,是基准TiO2样品（P25）的108.5倍,并且具有很好的稳定性。通过各种表征手段发现,与载体具有强相互作用的表面负载的孤立氧化态Pt原子是光催化产氢的主要活性中心,Pt的负载促进了光生电荷的分离以及氢离子的转移,提高了活性。同时,较大的比表面积以及高分散度也增加了活性位点的数量。本文还研究了Pt/TiO2等单原子催化剂在催化燃烧反应中的性能。在CO催化燃烧反应中,Pt/TiO2展现了最高的活性,0.2Pt/TiO2（Pt:Ti原子比为0.2%）样品具有最高的转化频率,0.5Pt/TiO2（Pt:Ti原子比为0.5%）样品的CO 90%转化率温度(T90)为105℃,活性相较于其他方法制备的相似负载量的Pt/TiO2大幅提高。高活性主要是因为Pt/TiO2的表面活性氧的数量较多,可还原性更好。对于CH4催化燃烧活性和热稳定性,Pt的负载使得TiO2的CH4催化燃烧活性有了极大的提升,0.5Pt/TiO2将CH4的90%转化率温度(T90)降低至500℃左右,最终转化率超过了99%,这主要是因为高温晶格氧脱附性能的提升。另外Pt/TiO2单原子催化剂在长时间的高温条件下展现了较好热稳定性。
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