Fe-Cu-MOF@C活化K2S2O8降解2,4-DCP的性能及机理研究

来源 :武汉科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:honghui2009
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2,4-二氯酚(2,4-DCP)作为一种典型的氯酚类化合物,对人体健康有“三致”的危害,亟需寻找一种经济高效的方法将其从环境中去除。本文通过构建铁铜双金属有机骨架碳化衍生物(Fe-Cu-MOF@C)活化过硫酸钾(PS)技术将2,4-DCP去除。首先,研究Fe-Cu-MOF@C的制备条件,并对其进行表征分析;其次,研究各种因素对Fe-Cu-MOF@C/PS系统降解2,4-DCP的影响;最后,通过自由基清除试验及电子顺磁共振(EPR)技术研究自由基的种类,探讨降解机理,同时通过GC-MS分析2,4-DCP的降解途径。主要结论如下:(1)研究发现当微波反应时间为30 min、微波反应温度为150℃、微波反应功率为600 W、(Fe2++Cu2+)/H2BDC摩尔比为10:3、Fe2+/Cu2+摩尔比为10:1、煅烧温度为700℃时,制备的Fe-Cu-MOF@C的催化性能最好。(2)通过表征手段分析Fe-Cu-MOF@C材料,发现其表现出不规则的块状或颗粒状以及具有八面体形状的清晰三维结构;还具有较强的磁性,利于回收;其BET表面积为268.37 m~2/g。Fe-Cu-MOF@C主要由Cu Fe2O4、石墨碳、Fe3O4、α-Fe~0和Fe O组成。(3)Fe-Cu-MOF@C和PS投加量的增加,均提高Fe-Cu-MOF@C/PS体系对2,4-DCP的去除率。该体系在较宽的温度范围(10~60℃)和p H范围(2~11)内均能有效去除2,4-DCP,对环境中存在的常见阴离子的抗干扰能力较强,但腐殖酸对该体系干扰较大。将使用后的Fe-Cu-MOF@C材料收集并重新煅烧使其恢复催化能力,在重复使用4次后,该体系对2,4-DCP的去除率仍能达到90.00%。(4)自由基猝灭试验及EPR分析表明,Fe-Cu-MOF@C/PS体系存在SO4-·、·OH、·O2-和~1O2自由基,·O2-和~1O2对2,4-DCP的氧化是主要途径,而SO4-·和·OH的作用是次要途径。使用GC-MS分析2,4-DCP的降解途径,发现2,4-DCP首先脱氯生成苯酚,之后再开环断键,直至被氧化成CO2和H2O。
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