氮掺杂石墨烯/碳纳米角复合物的制备及性能

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石墨烯具有独特的电子结构和优异的物理化学性能,是超级电容器电极材料的首选。但是石墨烯片层间的范德华力使石墨烯易于团聚,降低比表面积的有效利用,使石墨烯的电化学性能受到很大的影响。为了解决石墨烯的团聚问题,本论文以氧化石墨烯(GO)为原料,通过添加不同氮掺杂剂和不同生物质原料,先制备出混合物,之后经过高温炭化,制备出氮掺杂石墨烯、氮掺杂石墨烯/碳纳米角复合物,从而达到调节石墨烯的物理化学性能的目的。先制备GO悬浮液,之后以GO为原料,尿素为氮源,茶皂素(TS)为表面活性剂,制备出混合物经过高温炭化,制得到氮掺杂石墨烯(NGT)。研究结果表明:GO被成功地还原,氮原子被成功引入到石墨烯的晶格之中;NGT在电流密度为1 A·g-1时,比电容达到292.6 F·g-1。而后以GO为原料,碳纳米角(CNHs)为间隔物,尿素为氮源,茶皂素(TS)和木质素磺酸钠(LS)分别为表面活性剂,采用溶液共混法,得到氧化石墨烯/碳纳米角/尿素/TS、氧化石墨烯/碳纳米角/尿素/LS混合物,再经高温热解,分别制备出NGTC和NGLC氮掺杂石墨烯/碳纳米角复合物。结果表明:当CNHs,TS或LS的添加量分别为20 mg时,制得的热解产物中石墨烯片层较薄,整体结构蓬松。在1 A·g-1的电流密度下,NGTC的比电容高达360 F·g-1,NGLC的比电容高达373.7 F·g-1;在扫描速率为100 mV.s-1时,经2000次循环后,NGTC的比电容的保持率为97.74%,NGLC的比电容的保持率为95.97%;在1 A.g-1的电流密度下,经1000次循环后,比电容的保持率NGTC为94.11%,NGLC为95.15%。均表现出较为优异的超级电容器电极材料。在KOH电解质中引入还原性添加剂刚果红(CR),当CR的浓度为1.0 mmol·L-1时,NGTC和NGLC的比电容都得到较大的提高,在1 A·g-1的电流密度下,NGTC的比电容高达860.1 F·g-1,NGLC的比电容高达623 F·g-1,且表现出充电快放电慢的特点;在扫描速率为100 mV·s-1时,经2000次循环后,比电容的保持率NGTC为96.30%,NGLC为95.78%。
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