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针对高放射性石墨废物的固化处理,本文采用石墨(12C)模拟放射性核石墨(14C),以Si粉、石墨粉、SiO2、Al2O3、CaO和ZnO为实验原料,采用熔融冷却法制备了ZnO-CaO-Al2O3-SiO2（ZCAS）玻璃助剂,通过固相反应合成了SiC-ZCAS复相陶瓷粉体,采用热压烧结技术制备高性能SiC-ZCAS复相陶瓷固化体。借用XRD、FT-IR、NMR、SEM、EDS等分析测试方法,研究了ZnO的掺量对ZCAS玻璃的网络结构、熔融特性和化学稳定性的影响。结果表明,当ZnO掺量小于0.5mol时,ZCAS结构中的Q3和Q4含量随着ZnO的增加而增加,且Q3会向Q4转变,大部分Al以[AlO4]形式与[SiO4]连接,Zn会以[ZnO4]进入网络;当ZnO掺量大于0.5mol时,过量的Zn开始解聚网络结构,使玻璃中非桥氧含量增加;当ZnO=0.5mol时,ZCAS玻璃网络结构畸变少、致密度高,其流动温度（FT）为1449℃,光学带隙（Eopt）为3.965eV,此时,耐酸耐水性较优,在pH=3/5/7溶液中,质量损失率分别为0.035%,0.02811%和0.006%;当ZnO=0.3mol时,玻璃耐碱性较差,在pH=9/11溶液中,其单位面积质量损失量分别为1.451*10-4g/cm2和1.769*10-4g/cm2。利用XRD、SEM、TEM、EDS和热力学计算等分析计算方法,研究了Si/C比、合成温度、保温时间和ZCAS掺量对SiC-ZCAS复相粉体的物相组成和微观结构的影响,并通过热力学计算分析了石墨剩余的原因。结果表明,在Si/C=1.05:1、1350℃下保温2h后可以合成高纯的绿色SiC-ZCAS复相粉体;ZCAS的掺入会降低Si C晶粒尺寸,使等轴状β-SiC向棒状α-SiC转变;热力学计算表明,Si会与SiO2在1155℃反应生成SiO蒸汽,Si在1368℃时以Si蒸汽挥发,造成Si挥发损失。利用SEM、EDS、密度计、维氏硬度计和导热系数测量仪等分析测试手段,研究了烧结温度、烧结压力、ZCAS含量对（1-x）Si C-x ZCAS（x=2540wt.%）复相陶瓷固化体的相对密度、维氏硬度、导热率和显微结构的影响。结果表明,固化体的相对密度、维氏硬度和导热系数都随着烧结温度和压力的升高逐渐增加;随着ZCAS含量,固化体的相对密度逐渐增加,但其导热系数逐渐减小,维氏硬度先增加,在ZCAS=30wt.%时达到最大后逐渐降低;经1550℃、60MPa下烧结1h的0.7Si C-0.3ZCAS陶瓷固化体的综合性能较优,其相对密度、维氏硬度和导热系数分别为95.50%、1084（HV 10）和7.104W/m·k。利用SEM、EDS、ICP、ICP-MS等测试方法,以及PCT和MCC-1静态浸出实验法,探索了ZCAS玻璃在不同pH下以及SiC-ZCAS复相陶瓷固化体在不同pH下与温度下的抗浸出性能。结果表明,酸性和中性条件下,玻璃中Ca元素浸出率较高,碱性条件下Si元素浸出率较高,Zn元素在碱性条件下的浸出率低于酸性;当ZnO=0.5mol时,ZCAS玻璃具有优异的抗浸出性能,在90℃、p H=3-11的水溶液浸泡中28天后,ZCAS玻璃中Ca、Al、Si、Zn的归一化浸出率数量级范围分别在10-3g·m-2·d-1、10-3-10-5g·m-2·d-1、10-2-10-3g·m-2·d-1、10-3-10-4g·m-2·d-1;SiC-ZCAS固化体浸出实验表明,在200℃和90℃,pH=3/7/11条件下,固化体具有优异的抗浸出性能,温度和pH对固化体中各元素浸出行为影响较大,其中Ca元素的抗浸出性较差,Zn较优;200℃下,固化体表面有较明显的溶蚀现象,各元素浸出率高于90℃;在90℃、pH=3-11的水溶液浸泡中35天后,固化体中Ca、Al、Si、Zn的归一化浸出率数量级范围分别在10-5-10-7g·m-2·d-1、10-5-10-6g·m-2·d-1、10-5-10-6g·m-2·d-1、痕量（低于仪器检测限）g·m-2·d-1。