【摘 要】
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作为具有较高反应性的挥发性有机化合物（VOC）,对于人体、动物、微生物以及大气、陆地、水生系统均具有潜在危害。治理VOC应识别排放源、量化排放量,了解其在自然环境下的迁移与转化规律,从而为治理政策的制定提供科学依据。本论文探讨了区域VOC排放特征,以湖北省为研究区域,使用排放系数法,建立人为源全行业VOC排放清单,分别从区域分布和时间序列探究了VOC的排放情况。研究发现,2018年湖北省人为源VO
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作为具有较高反应性的挥发性有机化合物（VOC）,对于人体、动物、微生物以及大气、陆地、水生系统均具有潜在危害。治理VOC应识别排放源、量化排放量,了解其在自然环境下的迁移与转化规律,从而为治理政策的制定提供科学依据。本论文探讨了区域VOC排放特征,以湖北省为研究区域,使用排放系数法,建立人为源全行业VOC排放清单,分别从区域分布和时间序列探究了VOC的排放情况。研究发现,2018年湖北省人为源VOC排放量为6.52×10~5t,武汉市、鄂州市和天门市为基于单位面积的高排放强度区域,而天门市和神农架林区为基于经济发展水平的高排放强度区域;在湖北省各行业方面,石油化工业为湖北省2009-2018年间工艺过程源VOC排放变化的主要驱动力。基于具有高排放特征的石油化工行业的识别,建立了中国石油化工业领域典型行业VOC排放清单,其中2008-2017年间VOC排放总量为1.45×10~7t,年均增长率为5.64%,而原油加工累积排放占全行业总排放量的58.43%;中国石化行业的VOC高排放区域与城市群的空间分布有高相关性,其中长三角、珠三角、长江经济带及京津冀经济区所在省市2008-2017年间总排放量占全国排放量的43.74%,而就单位面积排放强度来看,上海市的排放强度达89.49 t·km-2,远高于其他省市。基于前期VOC排放源的识别与量化,进一步研究了大气中VOC的干沉降过程特征。首先基于京津冀某综合石化厂区分析了实际大气中VOC浓度,共测得34种VOC,在2 km采样范围内VOC平均浓度达146.27μg·m-3;利用阻力模型分析了气相VOC干沉降特征,发现空气动力学阻力Ra与风速呈负相关性,分子扩散阻力Rb对气相VOC干沉降影响最小,而表面阻力Rc主导了气体分子沉降速度大小,并且与气体分子本身的溶解性与反应性有直接关系。同时,获得了不同种类VOC干沉降速率:含氧VOC＞含C=C双键VOC＞卤代VOC＞芳香VOC。此外,干沉降速率有明显的季节周期性:春季＞秋季＞夏季＞冬季,土壤中的年VOC干沉降量为26.48 t;根据该厂VOC年排放量计算得出干沉降率为0.092%。本文研究了土壤中沉降VOC的转化及次生污染物的生成途径。研究发现,受污染土壤样品中存在类型不同的环境持久性自由基（EPFR）污染;土壤中总有机碳（TOC）过高会在一定程度上抑制EPFR的形成。可见光光照通过激活有机污染物-土壤界面,加快电子转移,而土壤中多种金属共同为EPFR的生成创造条件,促进了EPFR的生成。探究了在无TOC干扰时,土壤中不同种类VOC在光刺激下转化生成EPFR的差异,发现2-氯苯酚生成EPFR的速率大于甲苯,所生成的EPFR的种类均为以与氧相邻的碳为中心的自由基。
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