【摘 要】
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化学发光具有仪器简单、背景信号低、灵敏度高、无需外加光源等优点,已被广泛应用于生物传感中。常见的化学发光体系有:鲁米诺体系、过氧草酸酯体系、光泽精体系、高锰酸钾体系等。然而,大多数化学发光体系需要酸性/碱性条件或有机溶剂来提高其发光效率,但这些非生理条件往往会导致生物分子丧失其生物功能。因此,需要开发在生理条件下高发光效率的化学发光体系。近年来,过氧草酸酯化学发光体系由于其高的化学发光量子产率、肉
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化学发光具有仪器简单、背景信号低、灵敏度高、无需外加光源等优点,已被广泛应用于生物传感中。常见的化学发光体系有:鲁米诺体系、过氧草酸酯体系、光泽精体系、高锰酸钾体系等。然而,大多数化学发光体系需要酸性/碱性条件或有机溶剂来提高其发光效率,但这些非生理条件往往会导致生物分子丧失其生物功能。因此,需要开发在生理条件下高发光效率的化学发光体系。近年来,过氧草酸酯化学发光体系由于其高的化学发光量子产率、肉眼可见的发光信号等优点而备受关注。但是过氧草酸酯（如CPPO）化学发光的应用大多集中在小分子荧光染料和有机体系中,这些染料具有生物毒性、水体系中发光微弱等缺点,限制了其在生物传感中的应用。碳点和金属有机骨架（MOFs）荧光材料具有易于制备、荧光量子产率高、生物相容性好等优点,研究碳点和金属有机骨架（MOFs）-CPPO水溶液化学发光体系,对促进过氧草酸酯化学发光在生物传感中的应用具有重要意义。整个论文的研究,主要分为以下两个部分:（1）建立了碳点（Carbon Dots,CDs）-双草酸酯（Bis（2-carbopentyloxy-3,5,6-trichlorophenyl）oxalate,CPPO）胶束中性水溶液化学发光体系。通过双亲性表面活性剂的介入,将具有疏水性质的两种物质CDs和CPPO有效地结合组装在一起,形成CDs-CPPO胶束,该胶束可以极好地分散在水溶液中。胶束的形成不仅有效地阻止了CPPO的水解,同时也拉近了CDs与CPPO之间的距离,促进了化学发光过程中能量的传递,从而增强了CDs的化学发光效率,可达5.26×10-4einsteins/mol,比相同条件下luminol-HRP-H2O2体系的化学发光量子产率高。通过紫外可见吸收光谱、电子透射显微镜、荧光光谱、化学发光光谱和酶活性等对实验进行了详细考察。通过优化体系p H值、CDs浓度、CPPO浓度、咪唑浓度和双氧水浓度获得了最优实验条件,进行了体系的化学发光动力学曲线的探究,该体系化学发光时间可达1000 s左右。运用该方法对葡萄糖进行检测,其线性范围为12.5～1000 nM,检出限可达8.4 nM。在干扰离子存在下检测葡萄糖的抗干扰能力也较强。最后,将该方法用于实际血清样本中葡萄糖的检测,检测结果与参考值基本一致,加标回收率在99%-103%之间,且相对标准偏差（RSD%）小于2.5%,表明该方法较好准确性。该CDs-CPPO胶束化学发光体系有望用于生物分析,特别是体内成像分析。（2）建立了铽-2-氨基间苯二甲酸金属有机骨架-双草酸酯（Tb-AIA MOF-CPPO）水溶液化学发光体系。通过溶剂热合成的方法,一步合成了同时具有荧光、化学发光和上转换性质的Tb-AIA MOF材料,将该Tb-AIA MOF与CPPO胶束溶液相结合,构建了Tb-AIA MOF-CPPO化学发光体系。通过荧光光谱仪、化学发光仪、电子扫描显微镜-能谱仪（SEM-EDS）和X射线衍射仪（XRD）对材料进行表征,证明了材料的光学性质和结构特征。通过对比在双草酸酯体系中发光的Tb-AIA MOF和不发光的Tb-BTC MOF两种材料对罗丹明B化学发光的增强作用,以及分析该体系化学发光强度随时间变化的趋势和Tb-AIA MOF的激发光谱谱图,对体系产生化学发光的机理进行探究,证明合成的MOF材料延长了CPPO与双氧水反应生成的中间体的寿命。进一步优化了实验条件,在最佳条件下考察了该材料的化学发光动力学曲线和化学发光量子产率,表明了其化学发光强度强、发光时间长（可以持续800 min左右）,且化学发光量子产率高达2.82×10-3 einsteins/mol,比相同条件下的CDs-CPPO胶束化学发光体系高5倍左右。将该Tb-AIA MOF-CPPO化学发光体系用于检测间苯三酚,线性范围为70～3000 nM,检出限为37 nM。对比其它水中常见共存离子和有机物,该体系对间苯三酚有较好的选择性,应用于实际水样中检测,回收率在96%-105%之间。以上结果表明该Tb-AIA MOF-CPPO化学发光体系能够准确检测实际水样中的间苯三酚,具有一定的实际应用价值。
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