【摘 要】
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负载型贵金属催化剂,在现代化工能源转化、高值化学品制造及环境保护科技等领域发挥着举足轻重、不可替代的作用。纳米Au、Ru催化剂,特别是Au催化剂,是贵金属催化研究领域的热点,而调控并稳定其颗粒尺寸是催化剂制备过程的难点,且在很大程度上决定了其催化性能。金属与载体间的强相互作用,对调控稳定Au、Ru颗粒尺寸进而提升其催化性能具有重要的影响,是催化剂制备优化过程中的重要考量因素。为制备催化性能良好的A
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负载型贵金属催化剂,在现代化工能源转化、高值化学品制造及环境保护科技等领域发挥着举足轻重、不可替代的作用。纳米Au、Ru催化剂,特别是Au催化剂,是贵金属催化研究领域的热点,而调控并稳定其颗粒尺寸是催化剂制备过程的难点,且在很大程度上决定了其催化性能。金属与载体间的强相互作用,对调控稳定Au、Ru颗粒尺寸进而提升其催化性能具有重要的影响,是催化剂制备优化过程中的重要考量因素。为制备催化性能良好的Au、Ru催化剂,本论文基于调变金属-载体强相互作用的设计思路,通过载体晶型调变、过渡金属氧化物修饰以及制备方法优化等策略制备表征了系列纳米Au、Ru贵金属催化剂,并以其各自具有催化优势且具有代表性的三硝基苯乙烯选择加氢反应、CO氧化反应、甲基丙烯醛一步氧化酯化反应等为模型反应,考察了该系列催化剂的催化性能,并通过TEM、XRD、TG/DSC、H2-TPR、O2-TPD、EPR、FT-TR等表征了催化剂的结构、性质,初步探讨了其催化反应中的构效关系及其反应机理。所得主要研究结果如下:（1）探索制备了具有不同晶相结构的TiO2并以此作为载体,通过浸渍法等制备了系列Ru/TiO2催化剂,并考察了其选择加氢催化性能。研究表明,由于Ru与TiO2载体之间的强相互作用（SMSI）,所制备的Ru/TiO2催化剂在三硝基苯乙烯选择加氢反应中均具有较好的反应选择性;而采用溶胶凝胶法制备的Ru/TiO2催化剂,因其载体TiO2含有金红石和锐钛矿的混合晶相结构,在三硝基苯乙烯选择加氢反应中的转化率及选择性均高于纯相金红石和锐钛矿TiO2担载的Ru/TiO2催化剂;采用具有更高比表面积、含混合晶相结构的商业化TiO2所担载的Ru催化剂,其催化性能优于上述溶胶凝胶法制备的Ru/TiO2,进一步验证了TiO2混合晶相结构,以及较高比表面积及相应孔体积,对提高三硝基苯乙烯选择加氢催化性能具有促进作用。（2）利用优化筛选的过渡金属氧化物Mg O、TiO2等修饰调变Al2O3载体表面,探索优化催化剂的制备方法,以提高纳米Au颗粒与载体间的强相互作用,稳定纳米Au颗粒并提高其催化性能。研究表明,相较于Au/Al2O3催化剂,所制备纳米Au/Mg O-La2O3/Al2O3催化剂表面具有更多的活泼晶格氧,对CO氧化反应具有较高活性,而且其在较为干燥的CO反应原料气中,表现出相对较好的反应稳定性。这可能是由于活泼晶格氧O2-与原料气中的少量水蒸气反应,在Au与载体的界面位置生成更多的表面羟基有关。然而,在干燥的反应气氛中,催化剂也存在因形成部分不易脱附的碳酸盐物种,如-COOH、HCO3-以及CO32-等,占据或覆盖纳米Au活性位点而致失活的现象。（3）为进一步验证Au颗粒与优选的过渡金属氧化物修饰Al2O3载体间的强相互作用,将系列纳米Au催化剂应用于甲基丙烯醛（MAL）一步氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯（MMA）反应,并考察纳米Au颗粒与载体间的协同催化作用。研究表明,相较于Au/Al2O3催化剂,所制备纳米Au/Mg O-TiO2/Al2O3,Au/Mg O-Zn O/Al2O3等催化剂表面含有更多活泼晶格氧物种,这有利于提高纳米Au与载体间的SMSI作用,可在一定程度上制得并保持为较小的纳米Au颗粒,因而促使纳米金催化剂具有更高的MAL转化率及MMA生成选择性,而且其反应循环稳定性也有所提高。此外,在不担载Au的前提下,MAL有所转化,但没有MMA生成,这进一步表明纳米Au颗粒与载体间存在较强的SMSI作用,且表现出显著的协同催化作用。
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