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全被动式直接甲醇燃料电池(DMFC)因其能量密度高、结构简单、液体燃料进样方便以及环境友好等特点有可能成为新一代便携式电源,然而其贵金属催化剂高用量导致的高成本以及寿命问题成为制约其规模应用的主要技术瓶颈。为了降低DMFC的贵金属用量,目前的研究一方面聚焦于高活性、低Pt或非Pt纳米电催化剂的研发,另一方面通过构筑纳米结构膜电极,提升电池性能和催化剂利用率。本论文首先聚焦于质子交换膜的有序结构对DMFC性能的影响,同时,还研究了基于铂纳米棒集合体的阴极双催化层以及基于铂包覆的碳纳米管的阴极催化层对膜电极集合体性能的影响,以期达到降低催化剂载量、提高电池性能的目的。取得的主要研究结果如下: 论文首先通过优化的热压印光刻工艺制备了阳极侧有序结构的Nafion115膜,并通过调节压印模板上有序孔的深度控制膜的表面粗糙度。研究发现,Nafion115膜阳极侧的有序结构增大了膜表面的三相反应界面,显著提高了催化剂的利用率,同时有序结构的引入还有利于阳极甲醇的传质,减小了阳极反应的电荷传递电阻,显著提高了电池性能。有序结构膜的表面粗糙度越高,电池性能的提升越显著。 采用羰基铂溶液制备了基于铂纳米棒集合体的双催化层的阴极,显著提升了电池的性能,其阴极1.0 mg(Pt) cm-2的载量可与使用商业化催化剂2.0 mg(Pt) cm-2载量时的电池性能相当,使阴极催化剂载量降低了50%。该性能的提升可归因于具有疏松结构的铂纳米棒的引入提高了阴极催化剂的利用率,降低了阴极反应的电荷转移电阻。 通过调控羰基铂溶液与碳纳米管混合液中铂与碳质量比,制备了一种新型的基于Pt负载的碳纳米管的阴极单催化层(此时,铂与碳质量比为1∶3)。在阴极贵金属载量同为1.0 mg cm-2的前提下,基于铂负载的碳纳米管催化层的MEA的最大功率密度为24.2 mW cm-2,比常规MEA的性能(16.2 mW cm-2)提升了近49%。其性能的提升的原因一方面是铂负载的碳纳米管上Pt颗粒尺寸较小,并以非团聚的负载方式均匀分布,大幅增加了阴极催化活性位点,提升催化剂利用率;另一方面,则是催化层上铂负载的碳纳米管网络交叉的堆叠模式有利于阴极的传质,从而提升电池性能。