近年来,有机无机杂化钙钛矿太阳能电池因其优异的光电性能及较低的成本迅速成为目前新一代薄膜太阳能电池研究的热点。经过十余年的发展,钙钛矿太阳能电池的光电转换效率从最初的3.8%提高到25%以上,逼近单晶硅太阳能电池认证的最高效率,在商业化的道路上展现出了极大的应用潜力。虽然三维结构钙钛矿材料展现出了优异的光电性能,然而其结构中包含的机组分容易受环境湿度、温度以及紫外光照的影响,显示相对较差的长期稳定性,成为商业化运用中的重要挑战。针对上述问题,本论文从钙钛矿材料自身稳定性出发,分别通过工艺优化以及界面维度设计等策略,制备了高效稳定的杂化钙钛矿太阳能电池,并着重阐明了界面低维结构中有机间隔阳离子在效率与稳定性协同提升上的重要作用,为高效稳定的钙钛矿电池发展提供了重要的科学内涵。本论文主要完成了如下研究工作:从器件物理的角度,优化钙钛矿电池结构中载流子输运性质,获得高效的钙钛矿电池器件作为参考样品。钙钛矿电池器件效率受很多因素的影响,我们基于一步旋涂法从前驱体溶液阳离子的组分调控、薄膜退火温度以及电子传输层三个方面对电池器件进行了优化,优化后的钙钛矿太阳能电池效率达到了18%以上。三维结构钙钛矿电池光电转换效率较高,但是容易受温度、空气中水分等的影响,稳定性较差;二维结构钙钛矿电池由于引入了长链的间隔阳离子,稳定性得到显著提升,但是由于电荷传输受限,光电转换效率相对偏低。为了解决钙钛矿电池器件稳定性与效率协同提升的难题,本文创新性的设计了一种具有良好电荷传输能力的空间间隔分子——异烟酰胺作为二维钙钛矿结构的阳离子。该有机阳离子具有兼具疏水与电荷传输的功能,以添加剂的形式引入到三维钙钛矿前驱体溶液中,在钙钛矿与传输层界面形成低维钙钛矿结构。引入异烟酰胺分子后,薄膜界面缺陷被有效钝化,导致薄膜的载流子寿命从244 ns提升到670 ns;能级结构以及莫特肖特基测试发现钙钛矿表面费米能级的提升(从-4.13 eV提升到-4.02 eV)增强了光伏器件的内建电场,有效加强了电荷抽取能力,电池器件的最佳效率从18.4%提高到20.4%。瞬态光电压与光电流研究表明界面的改善增强了电荷载流子的提取,抑制了载流子的复合。最终,稳定性包括热稳定性、湿度稳定性以及长期稳定性都得到了显著的增强。二维/三维梯度钙钛矿结构实现了钙钛矿太阳能电池光伏性能与稳定性的协同提升,为高效稳定的钙钛矿太阳能电池的发展提供了新策略。