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固体氧化物燃料电池（SOFCs）是一种有效的能源转换装置,它能够把化学能转换成电能。与其它类型的燃料电池和能量转换装置相比,SOFC有许多令人满意的优点。如它采用固体电解质、能够避免贵重金属的使用、效率高、污染小、燃料选择灵活性强等。SOFC的燃料来源非常广泛,例如,氢气,天然气,乙醇等碳氢化合物。其中,SOFC阳极发生的主要反应为氢气、CO氧化和甲烷的氧化反应等,而氧气的解离可以直接给燃料提供氧离子,提高燃料转换效率,是多相氧化反应中重要的一步。Ni纳米颗粒负载的YSZ（钇稳定的二氧化锆）,是一种常用的SOFC阳极材料。在Ni/YSZ陶瓷材料中,Ni纳米颗粒提供电子导电性,YSZ负责氧离子的传导。本文利用第一性原理方法,并从原子层次和电子结构方面对Ni/YSZ阳极结构进行研究,考虑了多种因素对阳极催化活性的影响,比如结构的稳定性,Ni团簇颗粒大小。同时考虑不同种类的催化剂对氧解离催化活性的影响,并且考虑表面氧空位的作用,最后综合各个因素提出高效稳定的阳极催化剂设计方案。主要研究工作及结果如下:1.研究了不同尺寸Ni颗粒对氧气解离催化活性的影响。研究发现,负载Ni2团簇大大提高氧气在YSZ（111）表面的解离反应速率,Ni2团簇是高效催化氧气解离的最小团簇。这一研究成果对Ni/YSZ（111）复合材料的成本-效率方面的设计提供了重要的参考。2.研究了Au2负载在不同金属氧化物基底（MgO（100）,CaO（100）,BaO（100）,TiO2（110）和YSZ（111））上的特性,以探索Au在金属氧化物基底上的生长模式。结果表明Au原子在BaO（100）和TiO2（110）表面倾向于形成二维团簇,而在MgO（100）,CaO（100）和YSZ（111）表面倾向于形成三维团簇。同时我们还总结了EAu-Support/EAu-Au的值与Eb的线性关系以及缔合能量与转移电荷量之间存在潜在的关系,这些结果加深了对结构-性质关系的理解,也对贵金属催化剂在金属氧化物基底上的生长提供了有用的信息。3.探索了其它常见的贵金属单原子（Pd,Pt,Rh和Ir）催化剂负载在YSZ（111）表面对氧解离的影响,并进一步考虑了表面氧空位的影响。首先以稳定性为第一判据筛选出稳定的结构。与纯净的YSZ表面相比,我们发现表面氧空位（Ov）的位置可以通过吸附不同的单原子进行调节。表面上吸附的贵金属单原子也能够显著激活表面氧原子,更容易形成表面空位。通过对比,我们发现对于NM/YSZ（111）体系来说Ir/YSZ（111）表现出了较高的稳定性,而对于有表面氧空位的NM/YSZ-Ov（111）体系来说Pt/YSZ-Ov（111）表现出了最高的稳定性。进一步通过O2分子的吸附和解离特性来预测这两种稳定结构对氧气还原反应（ORR,Oxygen Reduction Reaction）的催化效果,研究发现Pt/YSZ-Ov（111）体系表现出了高稳定性和高ORR催化活性。