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氮氧化物(NO_x)是一种主要的大气污染物,会造成光化学烟雾、酸雨和臭氧层消耗等一系列环境问题;一氧化碳(CO)是一种对人体血液和神经系统毒性很强的污染物,这两种气体通常共存于工业废气中。目前,选择性催化还原技术(SCR)被认为是去除NO_x最有效的方法之一,其中以CO为还原剂的选择性催化还原技术(CO-SCR)不仅可以同时去除工业废气中的NO_x和CO,还可以减少购买、运输和储备附加还原剂的成本,因此CO-SCR被认为是目前最具吸引力和前景的NO_x去除技术。催化剂是决定SCR系统脱硝效率的重要因素,因此对催化剂的研制开发一直是该领域的研究热点。金属有机骨架(MOFs)是由金属基团和有机链接基团组成的新型多孔结晶材料,因其超高的比表面积,强大的吸附能力,多功能的金属中心和可修饰的孔道结构,被广泛应用于气体储存分离、化学传感和催化等诸多领域。前期研究发现,MOF-74-M(M=Mn,Co,Ni,Mg和Zn)系列材料拥有特殊的蜂窝晶格体系,不仅对多金属具有很强的容错性,而且可以暴露出大量的配位不饱和金属位点作为还原NO的催化活性中心。目前,MOFs材料的合成及在CO-SCR反应中的催化应用研究尚处于起步阶段。因此,本论文针对现有CO-SCR反应中缺乏高效催化剂的问题,制备了双金属MOF-74-CoMn和MOF-74-CoNi催化剂,希望通过两种金属离子的协同作用,达到提高CO-SCR反应脱硝效率的目的。主要得出如下研究成果:1.采用溶剂热法合成了不同比例的双金属MOF-74-CoMn催化剂,并测试了其CO-SCR反应活性。实验结果表明,双金属MOF-74-CoMn催化剂的NO_x转化率普遍高于单金属MOF-74-Co催化剂,且反应温度窗口更宽。Co/Mn比例为1∶2的MOF-74-Co1Mn2催化剂脱硝效果最好,在175-275~oC的温度范围内NO_x转化率接近100%。2.XPS表征结果显示,金属Co、Mn的协同作用会改变催化剂表面的电荷平衡,促进氧空位的生成并在催化剂表面产生不饱和的化学键,进而促进催化还原反应,提高脱硝活性。In-situ FTIR表征结果显示,双金属MOF-74-CoMn催化剂表面发生的CO-SCR催化反应遵循L-H机理。3.采用溶剂热法合成了不同比例的双金属MOF-74-CoNi催化剂,TGA结果表明所合成材料具有良好的稳定性,活性测试结果表明,双金属MOF-74-CoNi催化剂的NO_x转化率与单金属MOF-74-Co相比有明显提高,1:4为Co/Ni的最佳比例。