纳米多孔电催化剂的制备以及其氧还原和氮还原性能研究

来源 :天津理工大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:laijacky1
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
随着化石能源的危机和环境污染问题日益严重,开发新型高效清洁能源迫在眉睫。燃料电池(Fuel cell)是一种可以将化学能直接转化为电能的化学装置,它是继水力、热能和原子发电之后的第四种发电技术;并且其产物仅仅是水和热量,逐渐成为了最受关注的能源转换技术之一。催化剂在阴极中氧气还原反应中的活性和稳定性在燃料电池系统是至关重要的。因此,开发和制备高效稳定低铂氧还原催化剂引起了研究者越来越多的关注。另一方面,NH3是当代社会中最常见的工业化学品之一,且已被用于农业等重要领域。在工业中,NH3由N2和H2在高温高压下由Fe基催化剂合成,消耗世界能源供应量的1%以上,并产生大量化石燃料衍生的CO2。由于N≡N键裂解的高能垒,N2的固定极其困难,为了在温和条件下合成NH3并降低其能量消耗,已经进行了许多努力以开发将N2固定到NH3的替代途径。从N2的电化学还原合成NH3是一种比传统高温高压合成NH3更加新型的技术,且它也是一种无碳能量载体,可以很容易地凝结成液体并克服H2的储存限制。因此,寻找和合成具有高氮气电化学还原活性的催化剂成为研究的热点。脱合金纳米多孔金属拥有较为特殊的结构和电化学性质在电催化的应用中有极大的潜力;利用脱合金法制备的纳米多孔金(nanoporous gold,NPG),其比表面积、电子传导率以及稳定性都相比纯金高,利用这些结构优势对电催化的研究将更有意义。于是本论文以NPG作为基底,在其表面沉积不同金属原子,制备的出原子层级的催化剂,并探究了其形貌与性能,具体研究内容如下:(1)通过在NPG表面欠电位沉积Cu并原位置换的方法制备了NPG-Pt核壳结构的催化剂,并通过电化学扫面进行表面合金化的处理,在处理之前的ORR本征活性和质量活性在0.9 V(vs.RHE)分别为0.52 mA cm-2,1.2 A mgPt-1,,在表面合金化处理后得到的催化剂其本征活性以及质量活性分别是0.89 mA cm-2和1.57 A mgPt-1,比初始催化剂的本征活性与质量活性分别提高了1.7倍与1.3倍。这说明通过表面合金化有助于提高其ORR活性。(2)通过在NPG表面欠电位沉积Cu并原位置换Pd原子的方法制备了NPG-Pd核壳结构的催化剂,并对其进行了氮还原性能测试。研究发现,在NPG表面沉积单原子层的Pd,由于其表面应变效应,可以有效的提高NRR反应的NH3产率;纯NPG的NH3产率为25.58μg h-1 mg-1,而NPG-Pd的产率高达41.55μg h-1 mg-1,与NPG相比产率提高了1.62倍;同时在与NPG表面沉积不同厚度的Pd原子催化剂的NH3产率进行比较,发现单层Pd原子层的催化剂产率最高。这种发现可以说明,Pd厚度的增加减小了其表面拉伸的程度,当Pd在NPG表面均匀沉积一个单原子层时,由于其受到拉伸程度最大,能够有效的增加NH3产率,提高了其NRR性能。
其他文献
能源是推动工业发展和社会进步的动力,随着能源互联网的兴起,能源的高效综合利用受到了广泛关注。式中,光伏光热一体化系统、燃气轮机、热电联产等技术可实现能量的多向流动
肺纤维化(pulmonary fibrosis,PF)是一种严重的肺间质疾病,并发于许多慢性肺部疾病的晚期,最终引发肺功能衰竭。肺纤维化病程无法逆转,目前缺乏有效临床治疗药物。香烟烟雾中
断路器是电力系统中不可缺少的组成部分,断路器的机械健康状态是其能否稳定运行不可忽略的因素。因此,本研究的课题是中压断路器机械健康状态综合评估,来量化断路器的机械性
为了弄清50%噻呋酰胺·醚菌酯水分散粒剂在小麦上施用后其主要成份噻呋酰胺和醚菌酯在小麦样品中的残留消解情况;借助GC-ECD检测技术,通过添加回收实验,研究并建立了小麦样品
东北红豆杉(Taxus Sieb.et Zucc.)为红豆杉科(Taxaceae)红豆杉属(Taxus)植物,广泛分布于我国东北地区长白山一带及俄罗斯,朝鲜和日本。但是东北红豆杉自然种群生境破碎化严重
随着用户对于多样化的能源形式需求增长,能量枢纽这一综合冷、热、电以及耦合光伏、风电等新能源的综合能源系统逐渐兴起。能量枢纽—方面可以打破传统意义上的“源—网—荷
随着科技快速发达,医学影像设备广泛应用于临床检测,医学研究中。相较于其他医学成像技术,核磁共振成像技术对人体无创、无电离辐射、成像清晰,对脑部软组织分辨率高,因而在人脑相关研究中得到广泛应用。在核磁共振脑图像中准确、稳定、高效地提取脑组织对于后续临床诊断,脑部功能分析都具有重要影响。当前脑组织提取分为手动提取与自动提取两种方式,手动提取方式准确度高,但是整个过程耗时长,且提取结果具有主观性;自动提
为了探讨游泳加速模式对不同生态习性鱼类运动力竭后代谢恢复的影响,本研究设置由不同加速持续时间(?t)和速度增量(?v)组成的1个爆发游泳加速模式(Uburst:?v为20 cm/s,?t为2 min)
多鳞白甲鱼(Onychostoma macrolepis)是已知的鲃亚科鱼类中唯一能够广泛分布到长江以北黄河、淮河、海河水系的一个种,在重庆境内仅任河和大宁河有分布。本研究于2019年7月至
目的:构建和优化多功能紫杉醇-油酸和鸦胆子油分子配型组装纳米乳给药系统(PTX-OA/BJO CMNEs)的处方及制备工艺。从细胞水平和整体动物水平研究PTX-OA/BJO CMNEs的抗肿瘤机制