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半导体光电化学系统通过集成半导体光电极、太阳能以及水/电解液,能将低密度的太阳能转换为高密度的电能或氢能,是获取绿色可再生能源最有前景的方式之一。光电化学系统的核心是半导体光电极材料,传统的半导体光电极材料,如TiO2、ZnO等存在着光响应范围窄、光电转换效率低等缺点,因此探索具有可见光响应的新型半导体光电极材料,拓展现有光电极材料的光响应范围,促进光生电子与空穴的分离一直是光电化学领域的研究重点。已有的研究表明具有自发极化的铁电材料能够更有效地促进光生载流子的分离,但绝大部分钙钛矿结构的铁电氧化物材料拥有较大的禁带宽度,只能吸收太阳光中的很少的一部分,从而限制了铁电材料作为光电极材料的应用。近年来以石墨烯为代表的单原子层厚度二维材料,由于其具有独特的性质在光电转换领域引起了研究人员的极大兴趣。MoS2具有类似于石墨烯的层状结构,因其合适的带隙、较大的比表面积以及丰富的析氢活性位点等特性在光电化学研究领域中越来越受到人们的关注。在本论文中,我们尝试将不同铁电薄膜与MoS2纳米片复合并构建光电极,希望能够拓展铁电薄膜的光谱吸收范围,并通过二者之间形成的异质结促进光生载流子的分离,最终达到提高复合光电极光电化学性能的目的。本论文的研究内容主要包括以下两个方面:(1)MoS2/BaTiO3薄膜光电极的制备及其光电化学性能的研究我们首先采用脉冲激光沉积法在Pt/Ti/SiO2/Si(100)基底上生长了Ba TiO3(BTO)多晶薄膜,通过改变不同的沉积温度和氧分压获得BTO薄膜合适的生长工艺,在此基础上研究了薄膜厚度对BTO光电极光电化学性能的影响。随后我们通过化学液相剥离法制备了MoS2纳米片,并将其与BTO薄膜进行复合。研究结果表明在氙灯照射下,当MoS2的负载量为5μL时,复合样品的光电流密度相对于纯BTO薄膜提高了大约30%。虽然负载MoS2二维纳米片能够增加BTO薄膜的光电化学性能,但由于BTO薄膜本身为紫外光吸收,其光电化学性能有限,且MoS2的负载只增加了其在紫外光区域的吸收,因此复合光样品光电化学性能的提升也比较有限。(2)MoS2/BiFeO3薄膜光电极的制备及其光电化学性能的研究为了进一步构建优异的MoS2/铁电薄膜异质结光电极,我们选择禁带宽度较小的铁电材料BiFeO3(BFO)开展研究工作。我们通过溶胶凝胶法在Pt/Ti/SiO2/Si(100)基底上制备了BFO多晶薄膜,再将MoS2纳米片与BFO薄膜进行复合。研究结果表明当MoS2负载量较为合适时,复合样品的光电流密度增加到纯BFO薄膜的3倍左右。特别是在可见波长的范围内,复合样品的光电转换效率较纯BFO薄膜有明显的提升,这与氧化还原石墨烯/BFO复合样品的光电化学性能有所差异。我们认为光电化学性能的提升主要来源于两方面,一是MoS2对可见光的吸收作用,二是MoS2与BFO之间形成的较为匹配的异质结有助于光生载流子的分离。该项研究内容的部分工作已发表在Small,2017,13,1603457。