纳米铁/超声活化过硫酸盐与超滤组合对二级出水中抗生素抗性基因的去除效能及机制

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抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes,ARGs)是一种兼具“不易消亡或环境持久”物理化学特性和“可复制或传播”生物特性的“新兴环境污染物”,可在水环境中长时间存在,并威胁着人类健康与生态安全。城市污水处理厂作为ARGs聚集的重要场所,其二级出水中仍含有较高浓度的ARGs,其再生利用过程中存在较大风险。本研究针对污水厂二级出水开展深度处理工艺研究,采用过硫酸盐(Persulfate,PS)及其纳米铁(Nano-iron,nFe)和超声(Ultrasound,US)两种活化方式与超滤(Ultrafiltration,UF)组合,比较PS-UF、nFe/PS-UF和US/PS-UF三种组合工艺对二级出水中ARGs和有机污染物的去除效能和影响因素,并探讨其去除机制。研究结果表明,PS、nFe/PS、US/PS三种预氧化方式可以有效提高对二级出水中ARGs的去除效果,PS最佳投加量为4mM,nFe最佳投加量为2 mM,US最佳频率为40 KHz;此时,三种组合工艺对tetA、tetC、sulⅠ、sulII四种ARGs的削减量分别为0.662.06-log、2.513.52-log、1.393.11-log;其中,nFe/PS-UF组合工艺的去除效果最好。pH值降低和温度升高,有利于提高三种组合工艺对ARGs的去除效果。三种组合工艺较直接UF对水中溶解性有机物(Dissolved organic matter,DOC)的去除效率提高;其中,nFe/PS-UF组合工艺对DOC的去除效果最优,其去除率为30.0%;三种组合工艺能够有效去除二级出水中荧光特性有机物中的酪氨酸类、色氨酸类、富里酸类、腐殖酸类有机物,但膜出水中微生物分泌物类有机物的含量反而增加;PS、nFe/PS、US/PS三种预氧化方式能够明显强化UF对不同分子量区间有机物的去除效果;其中,对分子量区间为>100K Da的有机物去除效果改善最为明显。三种组合工艺的氧化过程中,均有SO4-·和OH·两种自由基参与反应;nFe对PS的活化效果更优,此时水中的SO4-·浓度最高。二级出水中游离态ARGs浓度较细胞态ARGs更高;直接UF对水中细胞态ARGs的去除效果更好,三种组合工艺较直接UF对水中细胞态和游离态ARGs的去处效果明显改善,nFe/PS-UF组合工艺对两种形态ARGs的去除效果最优,其对细胞态和游离态ARGs的削减量分别为1.743.14-log和1.002.61-log。水中DOC、16S rRNA和intⅠ1与不同类型ARGs含量均有显著相关性,可以通过强化对水中DOC、16S rRNA和intⅠ1的去除,达到改善组合工艺对ARGs去除效果的目的。综上,PS、nFe/PS、US/PS三种预氧化方式可以有效改善UF对二级出水中ARGs及有机物的去除效果,其组合工艺可作为二级出水深度处理的有效方式,并降低再生水回用的安全风险。
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