多孔EDTA基碳材料的可控制备及其电化学中的应用研究

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基于能源和资源有效利用的问题,本论文主要用一步法制出新型具有多级孔结构的碳材料HPCs,考察其在超级电容器和电吸附技术中的应用。本论文研究反应物用量,活化温度和时间等条件对HPCs的形貌和电化学性能的影响,获得目前最优化的实验条件。超级电容器和电吸附技术在原理上都采用电化学双电层储能原理,所以本论文研究了多孔碳材料HPCs在超电容和电吸附技术方面的应用。采用EDTA为碳源,活化造孔剂为KOH时合成的多孔碳EDTA基材料HPCs的比表面积最高达2185.71 m2·g-1;孔体积最高可达1.368cm3·g-.HPCs在碱性电解液(6mol·L-1KOH)中的电容值为260F·g-1;中性电解液(1mol·L-1 NaCl)中电容值为182F·g-1,充放电1000次之后电容保持率可达96%;并对其阻抗、电压降等电化学参数进行评价,结果说明HPCs是一类优良的超电容电极材料。本论文还探讨了材料的结构与电容性能之间存在的内在关系。HPCs作为电吸附电极能够实现对不同浓度NaCl溶液的处理,处理40mg·L-1NaCl溶液的电吸附容量为34.27mg·g-1;处理500mg·L-1NaCl溶液的电吸附容量为61.51mg·g-1;NaCl浓度再增加一倍时(1000mg·L-1),电吸附容量可达73.39mg@g-1;NaCl浓度变为5058mg@L-’(100mM)时,电吸附容量为87.48mg·g-1,说明EDTA基的多孔碳材料可以净化各种浓度的盐水而且其电吸附能力优于目前报道的绝大多数电极材料。而且HPCs电极物理吸附容量很小且循环使用多次后,电吸附性能几乎没有任何衰减,说明HPCs是一种极具工业应用潜力的电吸附电极。通过研究系列EDTA基碳材料的表面积,电容值和电吸附容量的变化,揭示出三者之间的内在关联,探讨影响电吸附容量的本质原因。具有最高比表面积和良好孔结构的EDTA基碳材料,其碱性和中性电解液的电容值均为最高,电吸附电容最高,表明比表面积和孔结构能够对材料的电化学特性有很大影响。探讨了HPCs电吸附电极对多种离子的混合溶液(Al3+,Fe3+,Cu2+, Mg2+, K+, Rb+或Li+)的离子选择性,它受离子的价态,水合半径和材料孔结构三种因素共同影响。HPCs具有优良的超电容和电吸附性能是由于材料多级孔结构,高比表面积,适合的孔体积,合适的孔径和石墨化程度所致。
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