【摘 要】
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金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）因为具有大的比表面积、易调控的骨架以及易于控制的形貌,在近年来的研究中越来越受欢迎。但是,由于其导电能力以及稳定性较差,研究人员们不得不对MOFs改性达到可使用的状态。常见的改性的方法有:通过退火衍生得到碳基衍生材料或者引入易导电的物质进行复合来提升其导电性;引入保护剂来增强其稳定性等。经过退火或者热解制备MOFs碳基衍生
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金属-有机框架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）因为具有大的比表面积、易调控的骨架以及易于控制的形貌,在近年来的研究中越来越受欢迎。但是,由于其导电能力以及稳定性较差,研究人员们不得不对MOFs改性达到可使用的状态。常见的改性的方法有:通过退火衍生得到碳基衍生材料或者引入易导电的物质进行复合来提升其导电性;引入保护剂来增强其稳定性等。经过退火或者热解制备MOFs碳基衍生物是目前在传感、光催化、电催化、气体储存等领域最常用的方法,这种方法也能够提升MOFs稳定性以及增强其导电能力。此种方法有着诸多优点,其中得到多元化的金属-碳、金属氧化物-碳、金属/金属氧化物等碳基衍生物使其应用于各个领域。同时,使用一些温和的条件制备碳基衍生物不仅可以保持MOFs的形貌,还可以增大MOFs的比表面积,以达到有更多的位点以及活性组分去催化反应或者有更多的孔去吸附气体。基于以上优点,本论文从Zn、Cu两种过渡金属元素的MOFs入手,经退火或热解制得碳基衍生物并研究其性能,取得研究成果如下:（1）以Zn基MOF（IRMOF-3）和富含N元素的聚合物三聚氰胺甲醛树脂微米球（MFM）经原位封装得到复合前驱材料MFM@IRMOF-3并通过热解制得碳基衍生物MFM@IRMOF-3-T。由于热解中MFM向C3N4的转化以及MFM的N与IRMOF-3的Zn成键,改善了MFM@IRMOF-3-T的电子传输途径,大大降低其电阻值,并且对SO2气体的监测表现出良好的选择性和稳定性。（2）将三聚氰胺甲醛树脂纳米球（MFRM）转化成g-C3N4纳米球,并于MOFs复合得到MFRM-T@IRMOF-3前驱体,进而通过200℃退火制备出衍生碳基材料MFRM-T@IRMOF-3-200。该MOFs碳基衍生物中形成了新的光催化活性官能团-N=C=O,在光照的条件下可生成有含氧自由基1O2,·O2-和·OH,具有优异的光催化水消毒性能。同时,光电化学测试结果也表明了MFRM-T@IRMOF-3-200具有好的导电性,确保其在光催化过程中的性能。（3）在不同温度下对Cu基MOF（HKUST-1）微米晶退火衍生制备了三个系列的八面体形碳基衍生物。通过对衍生物的组成表征,分析和总结退火温度与Cu金属基组分的形成、形态的关系。同时,制备的碳基衍生物对HER和电化学氧化反应均表现出一定的性能,通过探讨Cu金属基位点的催化活性机制,以期探索出控制制备用于电解水制氢的Cu基催化材料的方法。
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