【摘 要】
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化石资源的枯竭和日益加剧的环境污染性问题引发了人们对可再生资源转化应用的探索。生物质是继煤炭、石油、天然气后的“第四大能源”,作为替代燃料和化学品的原料具有很大的发展潜力。因此,许多研究者致力于生物质催化转化为高附加值产品的研究,核心内容在于催化剂的设计与开发方面。目前所研究的催化剂多为贵金属催化剂,其存在资源稀少、价格昂贵、选择性差等问题。针对此局限性问题展开了以下研究:(1)以Ba Cl2·2
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化石资源的枯竭和日益加剧的环境污染性问题引发了人们对可再生资源转化应用的探索。生物质是继煤炭、石油、天然气后的“第四大能源”,作为替代燃料和化学品的原料具有很大的发展潜力。因此,许多研究者致力于生物质催化转化为高附加值产品的研究,核心内容在于催化剂的设计与开发方面。目前所研究的催化剂多为贵金属催化剂,其存在资源稀少、价格昂贵、选择性差等问题。针对此局限性问题展开了以下研究:(1)以Ba Cl2·2H2O、Na2Si O3·9H2O、Ni(NO3)2·6H2O、(NH4)2HPO4为原料,通过浸渍后处理的方法,制备了一系列不同Ni载量的Ni-Ba-P材料,由XRD、XPS、SEM等表征分析,表明所得样品为过渡金属Ni与Ba3(PO4)2所组合而成的复合型结构催化剂,可表示为m wt%Ni/Ba3(PO4)2,其中m表示催化剂中过渡金属Ni的含量,分别为5 wt%、10 wt%、15 wt%和20 wt%。(2)将上述催化剂用于乙酰丙酸加氢制备γ-戊内酯反应,以水作为反应溶剂,筛选确定了最佳的反应条件,即在110℃,0.5 MPa H2,8 h的反应条件下,组成优化(Ni:15 wt%)的催化剂上,乙酰丙酸的转化率和γ-戊内酯的选择性可达100%和99.4%,由此以廉价Ni/Ba3(PO4)2催化剂实现了低压水相乙酰丙酸的绿色高效加氢转化;用于糠醛加氢制备四氢呋喃醇,以异丙醇作为反应溶剂,在优化筛选的130℃,2.0 MPa H2,10 h反应条件下,催化剂对糠醛的转化率和四氢呋喃醇的选择性都可接近100%;另外,循环和滤出对比实验表明Ni/Ba3(PO4)2催化剂具有良好的催化循环稳定性。(3)由H2-TPD、NH3-TPD结合动力学分析表明Ni组分的氢活化作用与Ba3(PO4)2的酸催化性质协同配合,使得加氢反应遵循L-H机理快速进行是Ni/Ba3(PO4)2催化剂展现出优异性能的本质原因。以上研究结果表明所设计合成的Ni/Ba3(PO4)2复合催化剂是一类价廉耐用、性质优异的生物质平台分子加氢转化实用催化体系,此类催化剂的合成方法及性质特点可望为设计开发高效实用催化剂而推进生物质资源转化应用进程提供参考和依据。
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