铈锆固溶体的制备、表征及催化性能

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汽车尾气排放所造成的污染危害在当代社会已经引起了越来越多的关注,利用催化转化技术是减少汽车尾气排放的最佳途径。在应用于治理汽车尾气的三效催化剂中,铈锆固溶体(CZ)是其最重要的组成部分之一,主要是因为它独具优异热稳定性和储存氧与释放氧的能力,能够有效调节汽车尾气中氧的波动。即,铈锆固溶体良好的储放氧能力能够调节由于空燃比窗口带来的氧波动问题,从而可以使三效催化剂有效工作。三效催化剂的工作效率和铈锆固溶体的储氧量及热稳定性成正比,进行影响贵金属的用量,而贵金属的用量直接影响着三效催化剂的制备成本。本文系统地研究了贵金属、铈锆固溶体、氧化铝三者之间协同作用对动态储氧性能和催化性能的影响。以三种不同方法制备了铈锆氧化铝(CZA)纳米复合物(柠檬酸爆炸法、溶胶辅助共沉淀法、溶胶共沉淀法),并用等体积浸渍法以CZA纳米复合物为载体制备负载量为1wt%单Pd负载催化剂。利用H2-TPR, BET比表面积测试仪,XRD、TEM等表征方法对催化剂的氧化还原性能,比表面积,晶相结构等方面进行研究。并用储放氧性能,以及CO氧化反应性能对催化剂进行了评价。通过储放氧性能测试可以看出在CZ上负载Pd能够极大地促进样品的OSC性能,这是因为Pd-CZ界面有助于氧从CZ迁移至Pd,即氧的溢流效应。研究结果表明三种方法合成的CZA载体都形成了纳米复合体结构,并都表现出优良的抗烧结性。三种方法合成的CZA在储氧量方面,柠檬酸溶胶凝胶法掺杂最佳比例为5倍A1(Al和Ce的摩尔比Al/Ce=5),溶胶辅助共沉淀法掺杂最佳比例为10倍A1,溶胶共沉淀法掺杂最佳比例为5倍Al,其储氧量都比纯铈锆固溶体高,表明掺杂A1可以提高储氧性能,其中柠檬酸溶胶凝胶法合成的样品CZA样品储氧量最高(717.5μmol/g-CeO2)。
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