【摘 要】
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全无机卤化铅钙钛矿纳米晶CsPbX3(X=Cl,Br和I)拥有许多优异的光电子特性(例如可调节的发射波长、较大的吸收系数、较窄的半峰宽和较高的量子产率等),这些特性使其在发光二极管、太阳能电池、光电探测器以及激光器等领域有潜在的运用前景。最近,随着研究者的不懈努力,对CsPbX3钙钛矿纳米晶也有了更深入的认识,然而全无机卤化铅钙钛矿纳米晶仍然存在着许多的不足和挑战,比如其量子产率和稳定性都有待于进
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全无机卤化铅钙钛矿纳米晶CsPbX3(X=Cl,Br和I)拥有许多优异的光电子特性(例如可调节的发射波长、较大的吸收系数、较窄的半峰宽和较高的量子产率等),这些特性使其在发光二极管、太阳能电池、光电探测器以及激光器等领域有潜在的运用前景。最近,随着研究者的不懈努力,对CsPbX3钙钛矿纳米晶也有了更深入的认识,然而全无机卤化铅钙钛矿纳米晶仍然存在着许多的不足和挑战,比如其量子产率和稳定性都有待于进一步提升。使用掺杂对全无机卤化铅钙钛矿纳米晶进行改性是提高纳米晶发光和改善稳定性的一种重要技术手段,因此本文主要研究了三价离子(Nd3+和Cr3+)在CsPbX3纳米晶的B位掺杂,主要的研究内容为以下三个部分:1.Nd3+掺杂CsPb(Cl/Br)3纳米晶合成与发光性质研究:使用热注射的合成方法,通过将Nd3+引入到CsPbCl3纳米晶晶格,并且随着Nd3+的掺杂水平的提升,成功地将CsPbCl3纳米晶的量子产率提升到58%,并使用时间分辨光谱证实了量子产率的提升是由于Nd3+掺杂导致的缺陷态的减少。使用透射电子显微镜、X射线衍射仪、X射线光电子能谱和电感耦合等离子发射光谱证实了Nd3+已经掺杂到纳米晶的晶格中。为了获得可调发光的纳米晶,使用室温下阴离子交换法,获得了发光峰位在408 nm-503 nm范围内的混合卤素CsPb(Cl/Br)3纳米晶,绿光最大量子产率为93%,蓝光(461 nm)的量子产率为82%。更为重要的是,掺杂Nd3+以后,CsPbCl3纳米晶的水稳定性得到明显的提升。2.Nd3+掺杂Mn:CsPbCl3纳米晶合成与发光性质的研究:受到Nd3+可以增强带边发射的启发,我们研究了Nd3+对提升Mn:CsPbCl3纳米晶Mn2+发光的影响。本研究发现,在低Mn2+掺杂浓度的情况下,Nd3+可以显著的提升Mn2+的发光强度和增加Mn2+的PL寿命;然而在高Mn2+掺杂浓度的情况下,Nd3+掺杂降低了Mn2+发光强度。因此在Mn/Pb/Nd摩尔比为1/1/1的时候,实现了Mn2+发射在605 nm,发光效率高达58%的Mn:CsPbCl3纳米晶。稳态光谱和时间分辨光谱分别证明了Nd3+调控Mn2+发光和减少缺陷态扮演着重要的作用。X射线衍射仪也证实了Nd3+已经成功引入到Mn:CsPbCl3纳米晶晶格中。我们也使用SiO2去包覆(Mn,Nd):CsPbCl3纳米晶,包覆以后,(Mn,Nd):CsPbCl3纳米晶的抗水性得到明显的提升。3.Cr3+掺杂CsPbBr3纳米晶合成与发光性质研究:CsPbBr3纳米晶在全无机卤化铅纳米晶家族中是最优秀的材料,所以我们研究了Cr3+对CsPbBr3纳米晶的发光和结构的影响,通过调节Cr Br3 6H2O/PbBr2的最优摩尔比,我们制备了量子产率高达96%的Cr3+掺杂CsPbBr3纳米晶。X射线衍射仪、X射线光电子能谱和透射电子显微镜证实了Cr3+已经成功引入到CsPbBr3纳米晶格中。
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