【摘 要】
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锂硫电池(Li-S)以其理论能密度较高、硫含量丰富,对环境友好等特点被看作是下一代高能量密度电池的发展方向。然而,由于硫及其放电产物Li2S2/Li2S的导电性较差,长链多硫化物(Li PSs)溶于电解液中造成穿梭效应,锂化过程中硫的体积膨胀(≈80%)较大,导致Li-S电池的利用率较低,容量衰减迅速,库仑效率较低,这些阻碍了它进一步的实际应用。为了解决以上问题,本文拟通过设计三维打孔石墨烯作为骨
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锂硫电池(Li-S)以其理论能密度较高、硫含量丰富,对环境友好等特点被看作是下一代高能量密度电池的发展方向。然而,由于硫及其放电产物Li2S2/Li2S的导电性较差,长链多硫化物(Li PSs)溶于电解液中造成穿梭效应,锂化过程中硫的体积膨胀(≈80%)较大,导致Li-S电池的利用率较低,容量衰减迅速,库仑效率较低,这些阻碍了它进一步的实际应用。为了解决以上问题,本文拟通过设计三维打孔石墨烯作为骨架并嵌入纳米硫提高活性硫的利用率,以及引入过渡金属碳化物作为催化剂提高多硫化物的催化转化速率。主要的研究内容如下:(1)通过化学刻蚀法在石墨烯表面上刻蚀孔洞(HG),利用刻蚀的孔洞实现纳米硫(NS)锚定并均匀分散在HG框架内,随后通过光照方法实现HG与聚苯胺(CPANI)有效交联,构建了“鸡蛋托盘”状的特殊3D分层结构作为Li-S电池的电极材料(3DHG/NS/CPANI)。由于这种特殊结构的物理限域与化学键合协同作用实现了纳米硫良好的分散性,提高了硫的利用率。CPANI中含N官能团与Li PSs之间强烈的化学相互作用可以有效抑制穿梭效应。因此,所制备的3DHG/NS/CPANI电极具有高的硫利用率,在0.5和1 C电流密度下提供了1082和921 m Ah g-1的初始容量,在1C下稳定循环500次,容量衰减仅为0.04%。(2)引入催化剂可以有效提高正极材料对多硫化物的吸附与转化能力。本文采用高温退火将极性的Mo2C纳米颗粒原位均匀生长在HG表面,制备出Mo2C/HG复合材料。打孔石墨烯的孔洞为离子的垂直传输提供了通道,有利于电极内离子的快速转移。高度分散的Mo2C纳米粒子有效抑制了Li PSs的穿梭效应,尤其是可溶Li PSs与固体Li2S2/Li2S之间的相互转化。受益于独特的多孔结构以及Mo2C对多硫化物优秀的催化转化能力,所制备的Mo2C/HG实现了良好的电化学性能。Mo2C/HG@S正极在0.2 C下获得1096 m Ah g-1的高初始放电比容量,500次循环后依然保持679 m Ah g-1的容量。(3)为了增加正极的硫含量,利用ZIF-67碳化和KOH活化形成了N掺杂多孔碳(NC),随后通过在NC表面原位聚合聚苯胺(PANI)制备了具有优异电化学性能的三维交联复合材料(3CPC)正极作为Li-S电池的高性能正极材料。通过这种简便的方法实现了较高比表面积的N掺杂多孔碳与导电聚苯胺纤维的互联结构,促进了绝缘S和导电PANI纤维之间的电子转移,并有效抑制了穿梭效应。制备的3CPC@S复合正极在0.1 C的电流密度下初始放电比容量达到1230 m Ah g-1,循环200圈后,它的可逆容量为1000 m Ah g-1,对应的容量保持率为81.3%。
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