【摘 要】
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本文由第一性原理出发,采用裸露簇和嵌入点电荷簇模型,利用从头计算(abinitio)与密度泛函理论(DFT)方法,研究了MnO晶体主要晶面——(110)、(111)、(001)晶面的催化活性;不同掺杂离子和掺杂量对MnO催化性能的影响以及氧气在MnO固体表面的吸附情况.计算结果发现:过渡金属和非过渡金属,少量掺杂时不会破坏体系的电导率,一般能有效提高体系的Fermi能级,并增加表面的剩余电子数,即
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本文由第一性原理出发,采用裸露簇和嵌入点电荷簇模型,利用从头计算(abinitio)与密度泛函理论(DFT)方法,研究了MnO<,2>晶体主要晶面——(110)、(111)、(001)晶面的催化活性;不同掺杂离子和掺杂量对MnO<,2>催化性能的影响以及氧气在MnO<,2>固体表面的吸附情况.计算结果发现:过渡金属和非过渡金属,少量掺杂时不会破坏体系的电导率,一般能有效提高体系的Fermi能级,并增加表面的剩余电子数,即更利于电子的输出和氧气的吸附,提高了催化活性.大量离子的掺杂,虽然低电负性离子能增加表面剩余电子数,利于氧气的吸附,但催化剂的电导率降低,体系HOMO能级降低严重,增加了电子逸出功,不利于电子的给出,催化活性降低.氧气在MnO<,2>固体表面的吸附,存在Pauling和Griffiths两种吸附模式,吸附时发生电子转移,吸附类型属于离子吸附.MnO<,2>固体表面利于氧气第一步单电子还原反应,还原产物为O<,2><->.
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