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如何实现CuInSeE(CIS)薄膜太阳电池大面积产业化和低成本一直是研究热点。现在比较成熟的产业化工艺是溅射后硒化工艺,它具有设备简单,所制备薄膜均匀性较好等优点。但后硒化过程中硒源的问题始终困难重重。硒化氢(H2Se)为剧毒气体,以它作为硒源会带来严重的生产安全问题,而固态硒源会造成硒化过程中硒压不足。掺硒预置层及无硒源热退火工艺则不仅沿袭了溅射后硒化工艺的优点,而且有效克服了参与反应的硒不足的问题。
本论文采用磁控溅射沉积Cu,In元素,热蒸发沉积Se元素,制备了单质叠层预置层和二元相单质混和叠层预置层结构。通过对各预置层结构进行附着力测试发现,Se为底层的Mo/Se/In/Cu、Mo/Se/Cu/Se结构,Se为夹层的Mo/In/Se/Cu、Mo/Cu/Se/In结构附着力较差,而Se为顶层的Mo/Cu/In/Se、Mo/In/Cu/Se结构附着力较好。主要是该两种预置层结构Cu-In合金相有效改善了薄膜与衬底Mo层的附着力。二元相单质混合叠层Mo/(Cu-Se)/In在Cu层硒化过程中便脱落殆尽,Mo/(In-Se)/Cu则表现出了较好的附着特性。
本论文对附着力特性较好的Mo/Cu/In/Se、Mo/In/Cu/Se、Mo(In-se)/Cu掺硒预置层结构进行了常规热处理和快速热处理(RTP),研究发现常规热处理过程中Mo/Cu/In/Se由于Cu更易向材料表面扩散,从而在低温段便生成衍射峰明显的CuInSe2,而Mo/In/Cu/Se在低温段由于In的纵向扩散不足,低温区主要是Cu-In合金和In-Se二元相生成。另外在低温段Mo/In/Cu/Se结构In损失较少,随着温度升高In损失增大,而Mo/Cu/In/Se结构在低温段In损失较高,温度升高时In损失则减小。快速热退火相对常规热退火更利于Cu,In,Se互扩散,规避了Cu2-xSe的生成,得到的薄膜材料晶粒更大,而且进一步减少了In损失。Mo/(In-Se)/Cu结构在常规热处理过程中附着力变差,快速热处理过程中则以液-液晶相生长模型生长成结晶质量较好的CIS薄膜材料。
最后对不同Cu/In比的Mo/Cu/In/Se、Mo/In/Cu/Se、Mo/(In-Se)/Cu结构制备了电池,通过对比发现,Mo/Cu/In/Se利于掺入Se的扩散,制备的薄膜材料结晶质量最好。该预置层结构经过快速热处理制备的电池转化效率达6.6％。