随着科技的进步,对器件小型化的要求越来越高。多铁性材料,即同时具有铁电、铁磁或铁弹等的一类多功能材料,无疑是实现器件小型化一个重要候选。磁性与铁电材料在现代科技中得到了广泛的应用,因此,实现铁电性和磁性共存的多铁性材料具有重要的应用价值。利用其可能存在着磁电耦合效应,如电场转换磁化,或磁场转换电极化,可以实现全新的功能器件。多铁性的应用主要集中在自旋电子器件、传感器和数据存储等方面。多铁性材料可分为复合和单相多铁性材料。从2003年开始,一些热门多铁性材料的发现,掀起了研究单相多铁材料的热潮。其中,BiFeO3是目前已知的唯一在室温以上具有强铁电性和铁磁性的单相多铁材料,BiFeO3薄膜中极化与反铁磁平面耦合效应使实现电场控制铁磁性成为可能。另一类研究较多的多铁性材料是是磁性诱导铁电体,这类材料有望应用在磁场调控电极化的功能器件中。随着实验研究的发展,一些涌现出的多铁性材料的多铁性机制并不清楚。另外,在现有的多铁性材料里,仍存在着铁电极化较小,居里温度低、磁电耦合效应弱等问题,限制了它们的应用。因此,通过理论手段来研究多铁性材料变得非常有必要。理论研究可以解释多铁性材料研究出现的实验现象,确定来源机理,同时理论计算可以预测新材料的性质,为寻找和设计多铁性材料作指导。本论文所用研究手段以第一性原理计算为主,结合模型分析和唯像理论等,主要就多铁性材料的铁电性、磁性及磁电耦合,和基于双钙钛矿结构设计的磁性材料的结构、电子和磁性进行理论研究。主要成果如下：1.研究了热门多铁性材料BiFeO3的磁性质。研究发现,单离子各向异性和DM相互作用的共同作用导致了外延薄膜易磁化(111)面的形成,最近邻Fe自旋之间的超交换和DM相互作用之间的竞争导致了块体中螺旋自旋序的出现。同时,我们得到了螺旋序下自发磁化的正弦振荡结构,并通过球型颗粒和超胞模型,成功模拟了宏观磁化的尺寸效应。2.研究了最近发现的多铁性材料CaMn7O12的磁性质和铁电极化来源。磁交换作用的计算表明自旋失措结构与Mnl离子之间的反铁磁耦合有关。磁各向异性研究表明所有Mnl或Mn2离子产生的总磁各向异性均为易磁化的ab面,与实验室观察到的磁矩在ab面内取向一致。利用交换作用的经验规则和单离子理论我们分别解释了得到的交换作用和磁各向异性结果。铁电极化的来源包括非共线的交换伸缩机制和计入SOC的p-d杂化机制,其中,发生在Mn2-Mn3电荷序链的交换伸缩机制是铁电极化的主要来源。两种机制诱导的极化分别满足P (?) Si· Sj和P(?) Si×Sj规律。3.设计并研究了一种双钙钛矿材料Ho2MnFeO6的结构、电子、和磁性质。通过详细的第一性原理计算发现Ho2MnFeO6结构为Mn, Fe离子交错排列,基态磁结构为G型反铁磁,因而具有亚铁磁性。关于能带和态密度的计算表明,它具有半金属性质。引入库仑排斥能对电子结构、晶格参量和交换作用有显著影响,但不改变体系的半金属亚铁磁性。