光催化分解水是一种可持续、清洁的生产氢能的方法,被认为是实现碳达峰、碳中和目标的有效策略之一。具有层状结构的ZnIn2S4纳米片,因其活性高和能带结构适中被认为是一种具有可见光光催化全解水潜力的催化剂。然而,目前关于ZnIn2S4纳米片基催化剂在光催化分解水领域的应用,主要集中于研究其在牺牲剂体系下的光催化产氢性能。此外,由于光生电子和空穴的快速复合以及表面硫原子易被光生空穴氧化造成自身光腐蚀等问题,限制了其在光催化全解水中的应用。因此,本研究通过构筑异质结和表面缺陷策略对ZnIn2S4纳米片进行改性,制备了ZnIn2S4/氧化物复合材料、具有无序结构的ZnIn2S4、元素掺杂的ZnIn2S4和ZnIn2S4/碳化物复合材料。通过表征测试和性能分析,明确了异质结构和元素掺杂对提升催化剂光生载流子分离效率的作用机制,并研究了光热效应对光催化分解水性能的促进作用。通过水热法在含有氧缺陷的黑TiO2空心球（BTHS）表面垂直生长ZnIn2S4纳米片,得到ZIS/BTHS异质结材料。再利用氢热还原法制造硫缺陷,制备了含有氧、硫双缺陷的HZIS/BTHS异质结催化剂。通过调控氢化温度实现硫缺陷量的可控调节,从而得到具有最佳光催化分解水制氢性能的实验条件。分析表明,空心球结构不仅可以提升对光的利用率,而且可以作为ZnIn2S4垂直生长的基底,使得ZnIn2S4暴露更多的表面和边缘活性位点。氧、硫双缺陷提升了光生电子和空穴的分离效率。而异质结构还可以加速光生载流子的传输。因此HZIS/BTHS异质结催化剂在以乳酸为牺牲剂时表现出优异的光催化分解水制氢性能(5.5 mmol·h-1·g-1)。采用溶剂热法制备具有无序结构的超薄ZnIn2S4纳米片（SRDZIS）。无序结构不仅可以在原子层内形成静电电势差,加速光生载流子的分离效率,还拓宽了纳米片的层间距,使其具有更大的比表面积和更多的活性位点,增加表面载流子密度。无序结构的形成导致ZnIn2S4表面电荷再分配,其中Zn周围会富集正电荷,从而增加了催化剂对水的吸附和降低了水的氧化屏障,并使其成为产氧的活性位点。因此,SRDZIS纳米片的水氧化过程能够与其自身的光腐蚀竞争,从而实现高效稳定的光催化全解水性能。此外,通过在反应溶液中加入正-丁氧基铝,可以得到Al掺杂的ZnIn2S4纳米片（Al-ZIS）。Al元素的引入可以进一步提升材料的光生电子和空穴的分离效率,进而提升催化剂在纯水体系下的光催化全解水性能(H2:77.2μmol·h-1·g-1,O2:35.3μmol·h-1·g-1)。采用一步高温煅烧法合成了WC/C复合材料。通过调控偏钨酸铵和二氰二胺的质量比,可以控制WC纳米粒子的相态、尺寸、颗粒间距和碳含量。采用理论计算和时域有限差分模拟研究了WC/C的光热机理,并确定了具有最佳光热性能WC/C的制备条件。在此基础上,进一步通过溶剂热的方法将WC/C与ZnIn2S4纳米片进行复合,制备得到ZIS/WC/C复合材料催化剂。结果表明,具有表面等离激元效应的WC受光激发会产生大量的热电子,而这些热电子会与ZnIn2S4价带上的光生空穴快速复合,提升ZnIn2S4光生电子和空穴的分离效率,以及防止ZnIn2S4自身光腐蚀,使得催化剂具有较好的光催化活性和稳定性。此外,WC/C的光热效应还可以起到“热岛”的作用释放热能,提升催化剂和反应体系整体的温度,进而提高载流子迁移率和降低还原反应势垒,进一步提升光催化全解水性能,其光催化纯水分解制氢速率高达230μmol·h-1·g-1。综上,异质结的构筑和表面工程策略不仅可以有效增强ZnIn2S4纳米片对太阳光的利用率,还可以增加材料表面载流子密度,以及促进光生载流子的分离和传输,从而实现在无任何助催化剂和牺牲剂条件下的可见光光催化纯水分解,为进一步设计合成高效的光催化全解水光催化剂提供可靠的科学数据。