【摘 要】
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热障涂层材料广泛应用于燃气轮机的高温部件中,能够有效地提高发动机叶片使用寿命和使用温度。氧化锆材料具有良好的高温相稳定性、高的热膨胀系数、低的热导率和优异的力学性能受到人们的广泛关注。本论文以氧化铈(CeO_2)和氧化钪(Sc_2O_3)作为氧化锆的稳定剂,采用水热合成法和高温固相合成法制备了一系列钪铈共稳定的氧化锆陶瓷材料(SCZ),并对这些材料的热物理性能、力学性能、抗Na_2SO_4+V_2
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热障涂层材料广泛应用于燃气轮机的高温部件中,能够有效地提高发动机叶片使用寿命和使用温度。氧化锆材料具有良好的高温相稳定性、高的热膨胀系数、低的热导率和优异的力学性能受到人们的广泛关注。本论文以氧化铈(CeO2)和氧化钪(Sc2O3)作为氧化锆的稳定剂,采用水热合成法和高温固相合成法制备了一系列钪铈共稳定的氧化锆陶瓷材料(SCZ),并对这些材料的热物理性能、力学性能、抗Na2SO4+V2O5熔融盐腐蚀性能和CMAS(CaO、Mg O、Al2O3和Si O2)腐蚀行为进行了系统地研究,研究的主要内容和成果如下:(1)研究了CeO2添加量的改变对SCZ陶瓷材料热物理性能、力学性能及热循环寿命的影响。SCZ陶瓷材料在1500℃热处理100 h后,4S12CZ和4S16CZ均保持单一的四方相结构。在测试温度区间内,SCZ陶瓷材料的热导率随CeO2添加量的增加而降低,热膨胀系数随着CeO2添加量的增加而增大,当CeO2的添加量达到16 mol%时,4S16CZ材料的热膨胀系数在9.25-12.26×10-6 K-1之间,热导率在1.90-2.30 W/(m·K)之间。此外,CeO2的加入能够有效抑制陶瓷柸体烧结,从而使SCZ材料具有较好的抗烧结性能、力学性能和热循环寿命。(2)开展了SCZ陶瓷材料在750°C、900°C和1100°C下Na2SO4+V2O5熔融盐中热腐蚀20 h的腐蚀实验。在热腐蚀实验中,腐蚀产物和腐蚀程度取决于腐蚀温度和稳定剂的比例。750°C时,SCZ陶瓷的主要腐蚀产物是m-ZrO2和Ce VO4;当温度升至900℃和1100℃时,SCZ陶瓷在Na VO3环境中失稳,材料内Ce4+析出并发生矿化作用生成新的腐蚀产物CeO2。稳定剂Sc2O3的加入可以增强M-O键的强度并减轻尺寸失配,有效地提高了SCZ陶瓷材料的抗熔盐腐蚀能力。(3)开展了SCZ陶瓷材料在1200°C下CMAS熔盐腐蚀12~100 h的腐蚀实验。实验结果表明,4S16CZ陶瓷材料和16S4CZ陶瓷材料的腐蚀程度相当。粉末材料腐蚀过程中,材料中的Sc3+由于具有较高的溶解度和亲和力从SCZ材料内部析出,并向CMAS熔盐扩散,促使t-ZrO2生成贫Sc的m-ZrO2和c-ZrO2。在SCZ块体材料的腐蚀试验中,由于SCZ陶瓷材料表面接触到的CMAS熔盐含量较高,所以在CMAS熔盐的作用下,表面被熔盐溶解侵蚀生成腐蚀产物,虽然CMAS熔盐也会沿着腐蚀通道进入陶瓷内部,但是腐蚀盐在进入陶瓷内部时会与析出的Sc3+和Ce4+相互反应,生成磷灰石腐蚀产物Ca2RE8(Si O4)6O2(RE=Sc和Ce),而这种腐蚀产物会沉积在腐蚀区域的下端或通道内,能够有效地抵御CMAS熔盐的继续渗透,从而达到抵抗CMAS腐蚀的效果。
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