【摘 要】
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骨缺损是指外伤或手术引起的骨基质短缺,常导致骨不连、愈合延迟或不愈合,以及局部机体功能障碍。“临界大小”骨缺损是指不能自发愈合并需要进一步手术干预的缺损。因此寻找一种各性能良好的骨替代材料用于修复超过临界大小的骨缺损至关重要。α-磷酸三钙（α-TCP）骨水泥自1978年被提出后就受到研究者的广泛关注,其生物相容性良好,降解产物无毒,水化后可以生成热稳定性高的与人体骨组织无机物质类似的羟基磷灰石（H
【基金项目】
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山西省重点研发计划——国际科技合作项目,矿化胶原/纳米丝素纤维改性α-CSH/α-TCP 可注射复合骨水泥用于牙槽骨修复,山西省科技厅,201803D421076； 山西省基础研究计划（自由探索类）自然科学研究面上项目,3D生物打印具有分级结构仿生组织工程骨的制备及成骨研究,山西省科技厅,20210302123132；
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骨缺损是指外伤或手术引起的骨基质短缺,常导致骨不连、愈合延迟或不愈合,以及局部机体功能障碍。“临界大小”骨缺损是指不能自发愈合并需要进一步手术干预的缺损。因此寻找一种各性能良好的骨替代材料用于修复超过临界大小的骨缺损至关重要。α-磷酸三钙（α-TCP）骨水泥自1978年被提出后就受到研究者的广泛关注,其生物相容性良好,降解产物无毒,水化后可以生成热稳定性高的与人体骨组织无机物质类似的羟基磷灰石（HA）,但其在人体内的降解速度缓慢,且力学性能较差,只能应用于非承重区骨组织修复,限制了其在临床上的应用。为改善其缓慢的降解速度和较差的力学性能,本文采用了硫酸钙骨水泥中的α-半水硫酸钙（α-CSH）对材料的降解性能进行调节。α-CSH在与水反应后会生成二水硫酸钙,其在水溶液中极不稳定,容易发生片状溃散,纯α-CSH骨水泥的降解速度很快,因此将其与α-TCP骨水泥复合,以期加快α-TCP骨水泥的降解速度。为改善α-TCP较差的力学性能,本文尝试了加入复合材料总质量的3wt.%的矿化丝素蛋白（HA-SF）作为无机材料之间的界面偶联剂,同时用纳米丝素纤维溶液（SFFs）作为固化液,以期提高骨水泥的最大抗压强度。结果如下:（1）在复合α-CSH后,α-TCP/α-CSH复合骨水泥的凝固时间缩短至10 min以内,说明α-CSH与水反应生成的CSD可用作促凝剂以加速凝固速度;复合骨水泥的抗压强度最多可提高2.7 Mpa,符合松质骨的抗压强度要求;在降解的过程中,复合材料的降解会出现增重现象,这是磷酸钙的矿化过程与硫酸钙降解过程同时发生导致的,α-TCP以α-CSH为基从外到内进行层层降解并矿化,α-CSH也可提供Ca2+,使α-TCP形成片状晶体HA。（2）在复合的HA-SF后,由于HA-SF中有C=O和N-H等,可以与α-CSH抢夺水分子,形成氢键,延缓了凝固反应;材料的抗压强度在α-CSH占比为0,5%,10%,15%时并无明显提高,α-CSH占比为20%时,平均最大抗压强度可达5.41 Mpa;电镜图中可以看出添加HA-SF后,材料的表面形貌变得致密,说明HA-SF确实可以作为界面偶联剂,通过C=O和N-H可与Ca2+结合,增加无机材料之间之间的连接;添加HA-SF的骨水泥材料在降解过程中也与仅复合α-CSH的材料有所不同,使得材料的增重率提高,并随着复合骨水泥中α-CSH的比例增加,其失重率逐渐变大,说明α-CSH在某一程度上,可以减小HA-SF的界面偶联作用。（3）以SFFs为固化液的材料,由于C=O和N-H与Ca2+的结合,以及其亲水性使水分尽可能地围绕在纤维周围,不能与α-CSH快速反应形成CSD,从而延缓了固化反应;复合材料相比其他两组表现出了更高的机械强度,平均最大抗压强度可达9.44 Mpa,但仍在松质骨的抗压强度要求范围内,无法用于骨承重区的修复;相比Na2HPO4溶液做固化液,其会导致复合材料的降解速度的加快,但其表现出了较强的诱导矿化能力,使得细胞在两周后,仍能有较高的碱性磷酸酶活性。综上可知,α-CSH可以提高α-TCP的降解速度,同时为其矿化提供Ca2+,HA-SF可作为界面偶联剂使材料变得致密,并在一定程度上增加抗压强度,SFFs做固化液时,可提高材料的抗压强度,加快材料的降解,同时诱导材料在钙磷比接近1.67时进行矿化,在细胞ALP实验中,相比Na2HPO4做固化液的材料,其在第14天仍表现出ALP的高水平表达。
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