多孔碳基材料的制备及抗生素吸附的研究

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随着我国工农业日益发展壮大,污染也随之而来,近年来突出的问题之一就是水体中检测出的抗生素,造成了一系列的危害。抗生素区别于水体中其他污染物的特点就是它自身的毒性、难降解性和耐药性等。因此,我们在控制抗生素滥用这个源头的同时,也要抓紧开发出高效的,成本低廉的吸附抗生素的材料。目前,由于多孔碳材料自身优异的性能,是新一代吸附水体中抗生素的重点研发材料。多孔碳材料的优势表现在诸多方面,包括丰富的孔构造,高比表面积,制备成本相对低等。本课题针对目前关注的严重抗生素污染问题,通过对一些原有的碳材料进行掺杂杂原子的修饰,提高它的部分性能。它的比表面积比未修饰的会明显增大,会由单一孔结构变得更丰富。特别是氮元素修饰的多孔碳能够有效增强去除污染物的性能。选取头孢氨苄作为水体中污染物模型,探究其吸附行为。本论文的主要研究内容包括以下三部分:(1)通过使用2-甲基咪唑(C4H6N2)和硝酸锌(Zn(NO3)26H2O)制备金属有机框架(MOF)作为碳骨架,经过硫酸和硝酸的氧化蚀刻,此时MOF活性位点增加,尿素中的氮原子成功的加入到MOF结构中。生成的氮掺杂多孔碳材料(MNC)展现出丰富的微孔结构、高比表面积和N掺杂特性。其中比表面积为1 130 m~2/g,氮含量为7.57 at%(其中at%为原子百分含量)。(2)利用苯酚(C6H6O)和甲醛(CH2O)为碳源,加入F127(PEO-PPO-PEO)在碱性和油浴的条件下形成碳骨架。经过硝酸的处理,苯酚甲醛树脂球(PF)表面活性位点增加,与吡啶充分混合后进行水热处理,成功在碳骨架中嫁接氮原子。在热解过程之后,得到的氮掺杂酚醛树脂球(NPF)具有极规则的形貌、高比表面积和合适的氮掺杂。制备出的NPF具有高比表面积(817 m~2/g),丰富的孔隙率和高氮含量(6.82 at%)。(3)我们详细研究了以MNC和NPF为吸附剂,头孢氨苄溶液为吸附质的4组实验,包括吸附平衡、吸附动力学、吸附热力学、循环再生实验,探究了制备的两种碳材料的吸附效果以及吸附原理。由实验结果得到,在初始浓度为64 mg/L时,MNC的饱和吸附量为125.06 mg/g,与Langmuir模型相匹配,与准二级吸附动力学过程相对应;在初始浓度为64 mg/L时,NPF的饱和吸附量为120.13 mg/g,Langmuir模型与该吸附过程相对应,符合准二级吸附动力学过程。
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