【摘 要】
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固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效、清洁的能源转换装置,具有极大的发展前景。为了使其具有商业竞争力,降低操作温度是其关键所在。降低操作温度不仅能节省SOFC材料及相关
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固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效、清洁的能源转换装置,具有极大的发展前景。为了使其具有商业竞争力,降低操作温度是其关键所在。降低操作温度不仅能节省SOFC材料及相关配套设施成本,而且能显著的延长材料的使用寿命。与氧离子导体固体氧化物燃料电池(O2--SOFC)相比,质子导体固体氧化物燃料电池(H+-SOFC),也叫质子陶瓷燃料电池,能适应更低操作温度,具有更低的活化能,以及更高的电池效率。所以H+-SOFC在中低温下的发展受到了更为广泛的关注与研究。本论文围绕H+-SOFC进行了一系列钙钛矿型混合导体新型阴极材料的开发与电化学性能表征等工作。基于混合导电性的思路,本文通过对钙钛矿B位进行金属离子掺杂的方式成功开发出Ba0.95La0.05Fe0.8Zn0.2O3-δ(BLFZ)三重混合导体(质子-氧离子-电子)阴极材料。同时,通过自组装不同导电性材料的方式开发出Ba Co0.6Ce0.2Y0.1Yb0.1O3-δ(BCCYYb0.6)三重混合导体复合阴极材料。通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、热重分析与氧空穴滴定等手段对阴极粉体进行微观形貌、物相组成研究。通过阻抗分析技术和电流-电压极化,对BLFZ和BCCYYb0.6材料电化学性能进行研究。具体研究结果如下:(1)在Ba0.95La0.05Fe O3-δ(BLF)材料的基础上通过B位掺入一定量的Zn,成功合成三重混合导体材料BLFZ,并获得立方钙钛矿结构。以Ba Zr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3-δ(BZCYYb)为电解质,BLFZ为电极的对称电池在650 ℃测试温度下,无水环境中极化阻抗为0.18Ωcm2,含3%水的环境中极化阻抗为0.10Ωcm2。以Ni O与BZCYYb复合材料做阳极,BZCYYb为电解质,BLFZ为阴极的单电池在测试温度为650℃时,峰值功率密度达到950 m W cm-2。长期稳定性测试中,在测试温度为600℃,恒定电流密度为600 m A cm-2条件下,单电池一直保持高电压0.7 V的稳定状态运行,稳定运行时长达46 h。以上能充分说明BLFZ材料是一个性能优异的阴极材料,具有很好的开发前景。(2)通过溶胶凝胶一步法合成两相复合材料BCCYYb0.6,其在高温烧结的时候会自组装成两相分布的材料。从XRD分析初步验证设计思路的正确性。以BZCYYb为电解质,BCCYYb0.6为阴极的对称电池在650℃测试温度下,无水环境中极化阻抗为0.31Ωcm2,含3%水的环境中极化阻抗为0.09Ωcm2。
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