【摘 要】
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光催化技术是一种可矿化水体中有机污染物极具发展前景的新型技术。光催化技术因其绿色、节能、操作简便、无二次污染等优点在水污染治理领域受到了广泛的关注。在众多光催化剂中,BiVO4因其无毒、高稳定性、窄带隙等优异特性而备受青睐。但是,BiVO4低的光生电荷分离效率严重限制了其应用,为此,人们采用掺杂、构筑异质结、缺陷调控等多种方法来抑制光生载流子的复合,从而改善其光催化性能。近年来,将表面等离子体共振
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光催化技术是一种可矿化水体中有机污染物极具发展前景的新型技术。光催化技术因其绿色、节能、操作简便、无二次污染等优点在水污染治理领域受到了广泛的关注。在众多光催化剂中,BiVO4因其无毒、高稳定性、窄带隙等优异特性而备受青睐。但是,BiVO4低的光生电荷分离效率严重限制了其应用,为此,人们采用掺杂、构筑异质结、缺陷调控等多种方法来抑制光生载流子的复合,从而改善其光催化性能。近年来,将表面等离子体共振效应（SPR）应用在光催化成为光催化研究领域的热点之一。本文以Bi（NO3）·5H2O和NH4VO3作为铋源和钒源,采用水热法制备BiVO4,再经表面处理BiVO4得到催化性能增强的光催化剂。利用拉曼光谱（Raman）、表面光电压（SPS）、X射线粉末衍射（XRD）、电子自旋共振（EPR）等表征手段对改性后催化剂的形貌、微观化学结构、表面状态、光学性质和光生载流子的分离与转移等进行考察。以四环素（TC）、苯酚和罗丹明B（Rh B）为模拟污染物,考察金属SPR辅助的BiVO4基光催化剂的光催化降解能力。本论文研究内容如下:1、采用水热法原位构筑Ag/Ag VO3/BiVO4三元异质结。测试结果表明,构筑Ag/Ag VO3/BiVO4异质结后,Ag的表面等离子体效应改变了光生电荷的转移路径,有效抑制了光生载流子的复合,并增强了其对可见光的吸收。当Ag/Bi的摩尔比为8%时,所制备光催化剂的光催化活性最好,TC和Rh B在该催化剂上的降解速率常数约为在BiVO4上的7倍和8倍。2、不同气氛中采用等离子体仪对BiVO4进行表面处理,所得到的样品光催化活性显著提升。研究结果发现,在氢气氛围中采用等离子体处理的样品（H2-BiVO4）具有最佳光催化性能。H2可将BiVO4中部分Bi3+还原为金属Bi,原位形成氧空位（OVs）缺陷。Bi表面等离子体共振效应与OVs协同作用,改变了光生电子的转移途径,有利于e-/h+对有效分离。光催化降解实验结果表明:TC和Rh B在H2-BiVO4上的降解速率常数分别是在纯BiVO4上的3.3和3.1倍。3、氨气氛围中焙烧BiVO4原位构建了N掺杂的Bi/BiVO4异质结。NH3处理后产生了丰富的孔,显著提高了光催化剂的比表面积,为光催化反应提供更多的反应位点。OVs、N掺杂和金属Bi的SPR协同作用延长了载流子的寿命,加速了·O2-的形成,从而提高样品的光催化活性。光催化降解实验结果表明,苯酚在氨气处理20分钟制备的BiVO4（20-BiVO4）上的降解速率常数是在纯BiVO4上的4.2倍;苯酚在20-BiVO4上降解3 h后TOC值下降了39.63%,这表明氨气中煅烧可以显著增强BiVO4的光催化性能。
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