【摘 要】
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快速发展的锂离子电池对正负极的比容量提出更高的需求。金属有机框架(MOFs,或称为配位聚合物,CPs)种类丰富、结构可调,在电化学领域表现出较大的潜力。本论文探究了CPs/MOFs作
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快速发展的锂离子电池对正负极的比容量提出更高的需求。金属有机框架(MOFs,或称为配位聚合物,CPs)种类丰富、结构可调,在电化学领域表现出较大的潜力。本论文探究了CPs/MOFs作为锂离子电池正负极材料的电化学性能及反应机理,具体内容如下:首先以对苯二甲腈为原料,通过溶剂热法合成了以对苯二酰胺(简称:BDCN)为有机配体具有纳米线结构的配位聚合物Co-BDCN-24h(采用液体磁共振和固体磁共振表征了Co与BDCN的配位),并用于锂离子电池负极,以100 mA g-1的电流密度充放电100圈后,该材料仍保留1132 mAh g-1的可逆比容量,高于其他大多数基于MOFs/CPs的锂离子电池负极材料,表征结果表明优异的电化学性能主要归因于有机配体与Co2+中心的协同效应和纳米线结构的优异稳定性。此外我们还尝试以1,2,4,5-苯四甲酸(简称:BTEC)为有机配体,通过水热法合成了一系列的CPs作为负极。其中{K2[(Zn0.5Ni0.5)3(BTEC)2(H2O)4]}在100 mA g-1下第100圈放电比容量仍保持593.8 mAh g-1,电化学性能较其他同系列材料有很大改善;以2,5-噻吩二羧酸(简称:TDC)为有机配体合成NiCl2-TDC,通过对合成方法的探索,我们发现以无水乙醇与去离子水的混合液(V:V=1:1)为溶剂,通过微波法合成的NiCl2-TDC样品晶型最优,电化学性能最佳,2000 mA g-1下第500圈放电比容量仍有411.1 mAh g-1。最后对CPs/MOFs材料作为锂电池正极材料做了初步的探索,合成了以N,N’-二-(4-吡啶基)-1,4,5,8-萘二酰亚胺(简称:DPNDI)为有机配体的[Cu2I2(DPNDI)]n并用作正极材料,30 mA g-1电流密度下,样品放电比容量在第3圈上升到最高,达到77.6 mAh g-1,随后衰减到第100圈的20.9 mAh g-1。接着我们尝试使用电解液添加剂、增加导电剂比例等方法优化该电极,循环稳定性得到一定提升。
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