【摘 要】
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当前,化石能源短缺和环境污染问题不断推动可持续清洁能源的开发,其中,氢能因其具有环境友好性及高热值特性而备受青睐。从储氢的角度讲,氨是较为理想的储氢材料,不仅分子含氢量高,且易液化易运输;更为重要的是,氨分解制氢是一个“无碳”过程。迄今为止,氨的快速分解用于低成本生产氢气的相关研究较为缺乏,本文利用介质阻挡放电等离子体（Dielectric Barrier Discharge,DBD）协同氮化钼基
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当前,化石能源短缺和环境污染问题不断推动可持续清洁能源的开发,其中,氢能因其具有环境友好性及高热值特性而备受青睐。从储氢的角度讲,氨是较为理想的储氢材料,不仅分子含氢量高,且易液化易运输;更为重要的是,氨分解制氢是一个“无碳”过程。迄今为止,氨的快速分解用于低成本生产氢气的相关研究较为缺乏,本文利用介质阻挡放电等离子体（Dielectric Barrier Discharge,DBD）协同氮化钼基催化剂在较低温度下实现氨气分解转化率达到接近100%,具体取得以下成果和结论:（1）以二氧化钼（MoO2）为原料,在常压条件下用程序升温氮化方法制得氮化钼（Mo2N）,并利用DBD等离子体协同氮化钼催化氨分解制氢。在NH3进料量为40sccm,等离子体输入功率为40 W及催化剂用量为1g的条件下,获得了 60%的氨分解转化率,与仅用氮化钼热催化氨分解转化率对比有明显的提升,获得了显著的等离子体催化协同效应,但氨分解转化率仍存在提升空间。（2）通过改变催化剂合成条件对催化剂结构进行调控,以MoO2为原料在低压（NH3气氛）下通过程序升温氮化方法得到表面富含钼单质的氮化钼基复合催化剂,并将其应用于等离子体驱动的氨分解制氢研究。实验发现,在40 W输入功率下无需额外加热得到95%以上的氨转化率。多种表征结果证实,通过低压氮化方法,得到的催化剂表面富含金属Mo,且Mo单质的存在对提高氮化钼的等离子体催化氨气分解性能具有重要作用。由于预先生成了 Mo/Mo2N活性物种,等离子体催化氨分解直接进行,反应没有明显的诱导期。此外,优化后的催化剂在48小时测试中氨转化率保持在80%以上,应用前景广阔。
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