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微生物燃料电池(microbial fuel cells, MFCs)是一种利用污水中的微生物作为生物催化剂,降解废水中的有机物,实现污染物降解的同时产生电能,可以将污水“变废为宝”的装置。MFCs作为一种新型的能源回收和水资源可持续发展方式受到人们越来越多的关注。但是目前由于受到阴极氧还原催化剂铂/碳(Pt/C)价格昂贵,自然界存储量少,长期稳定性差,不易工业化扩大生产等问题的影响,MFCs的规模化实际应用受到严重阻碍。因此,研究高性能且成本低廉的氧还原催化剂对MFCs的实际应用有重要的理论和现实意义。本文以农药厂废水为MFCs的底物,在去除废水中有机物的同时,回收电能。为提高MFC的产电性能,开发制备了两种杂原子掺杂的空气阴极催化剂,应用于单室空气阴极微生物燃料电池中,并结合催化剂的形貌、微观结构以及氧还原催化活性等参数,探究杂原子掺杂对空气阴极氧化还原反应(ORR)催化活性的影响,推动MFC在农药废水处理资源化、商业化的应用。本文的研究结果包括以下两部分:(1)通过在氨气氛围中直接热处理纤维素纸,成功制备了一种比表面积高达1294.9m~2/g的氮掺杂碳催化剂。电化学测试表明,氮掺杂的碳材料催化剂在中性条件下有很高的电催化活性,并且发现其在MFC中能得到1041±90 mM/m~2的最大功率密度,是同体系下的Pt/C的最大功率密度584±10 mM/m~2的两倍。氮掺杂碳催化剂的材料学表征表明,氮原子的掺杂和热处理获得的大的比表面积,对ORR催化活性的提高具有重要作用。该法制备催化剂过程简单,是一种易扩大生产的制备方法,对于MFC的放大具有重要意义。(2)在上一章的研究基础之上,通过在氨气氛围中直接热处理碳黑BP-2000和聚四氟乙烯(PTFE)的混合物制备了氮氟共掺杂碳催化剂(BP-NF)。BP-NF催化剂相比单一氮掺杂(BP-N)和单一氟掺杂(BP-F)催化剂具有更好的电催化活性,主要表现在高的起始点位和极限电流密度。氮和氟共掺杂碳材料获得的高电催化活性,可归功于杂原子间协同效应的影响。通过构建单室空气阴极微生物燃料电池对各种阴极催化剂的产电性能进行研究,氮氟共掺杂的BP-NF得到672 mM/m~2的最大功率密度为和749 mV的开路电压,要比商用Pt (572 mM/m~2,693 mV). BP-N (588 mM/m~2,655 mV)以及BP-F (524mM/m~2,645 mV)的最大功率密度和开路电压都高。这种方法制备的氮氟共掺杂碳催化剂,原料已商业化生产,价格低廉。制备过程简单,可按比例扩大生产,为以后制备高效微生物燃料电池的ORR催化剂提供了新方法。