【摘 要】
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本文合成并表征了氨基桥联双芳氧基、多芳氧基配体稳定的三种Co（Ⅱ）配合物、三种Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-M（Ⅰ）（M=Na、K、Ag）杂金属配合物,以及三种Co（Ⅱ）/K（Ⅰ）杂金属配合物。合成的三种氨基桥联双芳氧基配体前体分别为:乙醇氨基桥联双酚（L~1H3）;二甘醇氨基桥联双酚（L~2H3）;N,N-双-2-羟乙基乙二氨基桥联双酚（L~3H4）。两种氨基桥联多芳氧基配体前体分别为:N-甲基乙二氨基桥
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本文合成并表征了氨基桥联双芳氧基、多芳氧基配体稳定的三种Co（Ⅱ）配合物、三种Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-M（Ⅰ）（M=Na、K、Ag）杂金属配合物,以及三种Co（Ⅱ）/K（Ⅰ）杂金属配合物。合成的三种氨基桥联双芳氧基配体前体分别为:乙醇氨基桥联双酚（L~1H3）;二甘醇氨基桥联双酚（L~2H3）;N,N-双-2-羟乙基乙二氨基桥联双酚（L~3H4）。两种氨基桥联多芳氧基配体前体分别为:N-甲基乙二氨基桥联三酚（L~4H3）;乙二氨基桥联四酚（L~5H4）。1.氨基桥联双芳氧基配体稳定的Co（Ⅱ）配合物和Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-M（Ⅰ）（M=Na、K、Ag）杂金属配合物的合成及其催化环氧烷和CO2转化的性能研究（1）将不同的氨基桥联双酚与钴化合物在碱性条件下反应,发现配体前体L~1H3与NEt3和CoCl2反应,生成配合物Co（Ⅱ）（L~1H）（THF）（1）。配体前体L~2H3和L~3H4分别与KOH和水合Co（OAc）2反应,生成配合物Co（Ⅱ）（L~2H）（2）和Co（Ⅱ）（L~3H2）（3）。配合物1-3均进行了元素分析、红外光谱分析以及单晶衍射表征。（2）利用不同的方法氧化Co（Ⅱ）配合物,分离得到了Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-M（Ⅰ）（M=Na、K、Ag）杂金属配合物4-6。在空气中,将配体前体L~1H3与KOH和水合Co（OAc）2反应,合成了Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-K（Ⅰ）配合物[Co（Ⅱ）/（Ⅲ）L~1]2K（Ⅰ）（Me OH）3（4）。将Co（Ⅱ）配合物1用Ag NO3氧化则得到Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-Ag（Ⅰ）配合物[Co（Ⅱ）/（Ⅲ）L~1]2Ag（Ⅰ）（Me OH）（5）。L~1H3与Na OCH3和水合Co（Cl O4）2的反应,生成了Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-Na（Ⅰ）配合物[Co（Ⅱ）/（Ⅲ）L~1]2Na（Ⅰ）（Me OH）2（6）。对这些配合物进行了元素分析、红外光谱以及单晶衍射表征。（3）对配合物2和6催化环氧烷和CO2的环加成反应的活性进行了考察。以环氧氯丙烷作为模板底物,考察了反应时间、反应温度、催化剂和助催化剂的种类及用量等条件对环加成反应的影响,确定最佳反应条件为1个大气压、65 ℃、1 mol%配合物2为催化剂、2 mol%TBAI为助催化剂、反应时间24小时。在最优条件下拓展了一系列单取代环氧烷,得到环碳酸酯的产率为40-99%。相同条件下对Co（Ⅱ）配合物2和Co（Ⅱ）/（Ⅲ）-Na（Ⅰ）配合物6的催化活性进行了对照研究,发现配合物2和配合物6的催化活性相当,且配合物6对于大位阻的环氧烷以及双取代的环氧烷的催化活性较优。（4）初步研究了Co（Ⅱ）配合物1-3和Co（Ⅱ）/（Ⅲ）配合物6催化环氧环己烷和CO2共聚的活性,发现配合物2和6能够在以DMAP作为助催化剂、30个大气压、100 ℃且无溶剂的条件下实现共聚反应,但是产率和选择性均不高。2.氨基桥联多芳氧基配体稳定的Co（Ⅱ）/K（Ⅰ）杂金属配合物的合成利用N-甲基乙二氨基桥联三酚（L~4H3）、乙二氨基桥联四酚（L~5H4）和乙醇氨基桥联双酚（L~1H3）分别与水合Co（OAc）2和KOH进行反应,分离得到Co（Ⅱ）/K（Ⅰ）杂金属配合物7-9。对这些配合物进行了元素分析、红外光谱分析和单晶衍射表征。
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