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近年来,由于抗生素的广泛使用因此而导致的水环境中抗生素的残留以及抗生素耐药性细菌的出现,抗生素对生态系统以及人体健康构成的潜在危害成为公众关注的焦点。本论文采取固相萃取(SPE)-液相色谱(HPLC)-串联质谱(MS/MS)技术,建立并完善了水体及沉积物样品中10种典型抗生素的同时分离分析方法体系。水样中各目标物的回收率为68%~92%,方法的检出限为3.3~13.0ng/L,相对标准偏差为0.8%~4.6%。底泥样品中各目标物的回收率为69%~90%,方法的检出限为1.2~5.0 ng/g,相对标准偏差为0.7%~15.4%。
采用以上建立的方法对松花江流域以及浑河沈阳河段的抗生素残留进行了分析检测。在检测的10种抗生素中有8种抗生素(磺胺甲恶唑、磺胺氯哒嗪、磺胺二甲嘧啶、甲氧苄啶、恩诺沙星、环丙沙星、氧氟沙星、罗红霉素)目标物在松花江流域干流表层水中检出,平均浓度10.21~236.68 ng/L。5种抗生素(磺胺甲恶唑、磺胺二甲嘧啶、恩诺沙星、环丙沙星、氧氟沙星)目标物在浑河沈阳河段底泥中检出,平均浓度15.25~68.44μg/kg。大多数采样点抗生素的浓度小于100 ng/L,污染程度显著低于我国珠江、深圳河,与国外相比松花江中抗生素的浓度相当。分析城市污水与畜禽养殖废水是造成抗生素污染的主要原因。
通过室内模拟泥/水复合体系,研究了不同温度,腐植酸浓度和抗生素初始浓度对磺胺甲恶唑生物降解影响的批实验,实验结果表明磺胺甲恶唑的降解遵循一级反应动力学方程,C=C0×exp(-kt),。随着温度的升高(底泥中降解率25℃时82.9%vs.4℃时40.5%),腐植酸含量的增高(降解率HA=30 mg/L时90.1%vs.HA=5 mg/L时82.9%),磺胺甲恶唑的降解显著加快。但是,磺胺甲恶唑的生物降解对抗生素初始浓度(1,2,20,50,100 mg/L)不敏感,这暗示磺胺甲恶唑的代谢途径为共代谢方式。本研究通过16s r-DNA基因序列分析鉴定出8种磺胺甲恶唑抗性细菌,其中坚固芽孢杆菌(Bacillus firmus)与蜡样芽孢杆菌(Bacilluscereus)为优势菌种,这暗示这两种抗性细菌有可能成为SMX的高效降解菌。研究发现,只有少于1%的磺胺甲恶唑在本实验中转化成其在动物体内主要代谢产物乙酰化磺胺甲恶唑,这表明今后的研究应该更多的关注其母体化合物磺胺甲恶唑。
总之,由于抗生素在水环境的普遍存在,我们有必要探究更好的去除抗生素的方法途径以及避免和减轻抗生素对人类健康的风险。